大氣污染物CO和NOx清除——新型納米多孔催化材料的合成.pdf

1、近年來，隨著科學(xué)技術(shù)的日新月異，人們的生活水平不斷提高，然而不潔凈使用能源所帶來的環(huán)境污染卻愈來愈嚴(yán)重。大氣污染物中NOx和CO是兩類有毒有害氣體，消除它們的排放迫在眉睫。選擇性催化還原和催化氧化分別是消除NOx與CO排放的有效方法。本論文主要研究和探討NOx和CO凈化催化劑的設(shè)計(jì)與制備。
　　第一部分首先研究了Sn-MFI分子篩的NOx催化脫除性能。研究結(jié)果表明，Sn離子成功摻雜進(jìn)入MFI分子篩骨架結(jié)構(gòu)中。Sn-MFI具有規(guī)整的

2、形貌和結(jié)構(gòu)，而且結(jié)構(gòu)中含有微孔-介孔多級(jí)孔道。同時(shí)Sn-MFI表面由于Sn離子介入形成大量的路易斯酸中心和表面活潑氧，因此，Sn-MFI具有良好的NOx選擇性還原活性和優(yōu)良的抗水和抗硫性能。
　　為進(jìn)一步提高Sn-MFI的活性，第二部分著重研究了Sn-ZSM-5分子篩的NOx催化脫除性能。結(jié)果表明，相較于Sn-MFI分子篩，由于Al引入骨架，Sn-ZSM-5催化劑中形成了新的酸中心，且其酸性得到進(jìn)一步提高，因此，Sn-ZSM-5分

3、子篩的NOx選擇性還原活性優(yōu)于Sn-MFI分子篩。
　　論文的第三部分研究了片狀Cu-MFI分子篩的NOx催化脫除性能。結(jié)果表明，所制備的Cu-MFI納米片為形貌比較規(guī)整的納米片狀結(jié)構(gòu)，具有微孔-介孔多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)。隨著Cu含量的提高，反應(yīng)活性不斷增強(qiáng)，最優(yōu)轉(zhuǎn)化NOx溫度窗口也相應(yīng)加寬。
　　論文第四部分制備了多形貌SnO2納米新材料，然后應(yīng)用于CO催化氧化中，研究多形貌納米材料的構(gòu)效關(guān)系。研究結(jié)果表明，SnO2納米片具有高的

4、比表面積、豐富的疏松的孔道、大量的表面活潑氧物種，因而具有優(yōu)良的CO催化氧化活性，260℃可將CO完全轉(zhuǎn)化。SnO2單晶納米棒雖然比表面積只有1 m2g-1，但是由于其（110）活潑晶面優(yōu)先暴露，因此催化活性也大大提高，而且具有類貴金屬催化行為和機(jī)理，280 ℃時(shí)可將CO完全轉(zhuǎn)化，并且在240-260 ℃范圍內(nèi)出現(xiàn)明顯的反應(yīng)突躍。
　　論文第五部分合成了ZnO納米管、納米片、納米棒和星型結(jié)構(gòu)，探討ZnO納米材料的構(gòu)效關(guān)系。研究結(jié)果

5、表明，與常規(guī)ZnO納米粉末相比，片狀ZnO的比表面積高達(dá)41 m2g-1，體相中存在大量的疏松孔道結(jié)構(gòu)，對(duì)CO催化氧化具有很高的活性，在300℃時(shí)即可將CO完全轉(zhuǎn)化。ZnO納米棒的比表面積僅為3 m2g-1，但是由于形成比較嚴(yán)整的單晶棒狀結(jié)構(gòu)，改變了材料本來的電子性質(zhì)和催化機(jī)理，催化活性大大提高，在280 ℃時(shí)可將CO完全轉(zhuǎn)化，而且在260-280 ℃范圍內(nèi)出現(xiàn)了明顯的反應(yīng)突躍，具有類貴金屬反應(yīng)行為和機(jī)理。
　　論文第六部分制備了