多孔KCC-1和SSZ-13材料用于致霾污染物CO和NOx消除.pdf

1、近年來，隨著全球工業(yè)和汽車行業(yè)的迅猛發(fā)展，大氣污染事件頻發(fā)。NOx和CO作為兩類主要的污染源，可導(dǎo)致空氣質(zhì)量惡化，嚴重危害人體健康，因此消除其污染迫在眉睫。氨選擇性催化還原（NH3-SCR）技術(shù)因其效率高、經(jīng)濟性良好等已成為目前適用于移動源污染清除的主要脫硝技術(shù)。Cu-SSZ-13沸石催化劑由于其獨特的微孔結(jié)構(gòu)和顯著的抗水熱老化、抗硫性能在NH3-SCR反應(yīng)中被廣泛研究。然而，Cu-SSZ-13催化劑低溫活性較差，但 Cu與 Fe共交換

2、的Cu-Fe-SSZ-13催化劑被證明對低溫活性有所改善。一方面鑒于這種共交換思想，另一方面鑒于Mo改性Ce-Zr、Ce-Ti等催化劑對NH3-SCR反應(yīng)的顯著改善作用，因此，本論文探討了Mo改性Cu-SSZ-13分子篩催化劑對NH3-SCR反應(yīng)的影響。同時，催化氧化技術(shù)也被證明是消除CO污染的最有效手段。高比表面積的介孔氧化硅是良好載體，可有效分散活性組分制得活性良好的催化劑用于CO氧化反應(yīng)。因此本論文還探討了利用各種多孔氧化硅負載A

3、g用于CO氧化的性能。本論文主要研究結(jié)果總結(jié)如下。
　　第一部分以KCC-1、SBA-15、MCM-41及普通多晶SiO2等不同形貌的介孔氧化硅為載體，使用共浸漬法制備一系列含銀量為7％的催化劑，并將其用于CO氧化反應(yīng)。XRD和H2-TPD表明，不同形貌SiO2會影響Ag物種的分散，由此導(dǎo)致 Ag晶粒大小及活性金屬 Ag比表面積大小不同。和 SBA-15、MCM-41及普通SiO2比較，當銀負載在KCC-1上時，KCC-1的樹枝狀

4、結(jié)構(gòu)能起到良好的限域作用，防止納米銀粒子在反應(yīng)過程中遷移團聚，因此Ag/KCC-1催化劑活性最高。另值得一提的是，本文發(fā)現(xiàn)CO氧化速率與Ag晶粒大小/Ag的活性金屬表面積存在良好的線性關(guān)系，表明Ag晶粒大小/Ag的活性金屬表面積是決定其活性的本質(zhì)原因。
　　第二部分合成 Mo改性的Cu-Mo-SSZ-13沸石分子篩催化劑用于 NH3-SCR反應(yīng)。XRD表明，Mo負載量過多能影響分子篩骨架結(jié)構(gòu)，甚至使骨架坍塌。H2-TPR表明，Cu

5、2+位于SSZ-13的兩種離子交換位點上，一種是六元環(huán)上，另一種是大的籠狀結(jié)構(gòu)里。隨著 Mo含量的增加，第一種交換位點上的Cu2+減少，而第二種交換位點上的Cu2+增加。當 Mo含量繼續(xù)增加時，這兩種離子交換位點都消失，同時出現(xiàn)CuO，這可能是由于過量Mo堵塞了分子篩孔道。XPS表明，Cu2+的化學環(huán)境隨Mo含量的變化而變化，這與H2-TPR結(jié)果一致。NH3-TPD與活性測試表明，適量Mo的加入能增加催化劑表面酸性位點，提高催化劑高溫活