超聲波-零價(jià)鐵協(xié)同降解氯代芳香化合物與其構(gòu)效關(guān)系研究.pdf

1、一般科學(xué)研究可以通過實(shí)驗(yàn)和理論研究獲得成果。US/Fe0協(xié)同體系集高級(jí)氧化、還原于一體，涉及氣、固、液三相，反應(yīng)相當(dāng)復(fù)雜，以實(shí)驗(yàn)方法研究該體系的作用機(jī)理和污染物降解途徑，存在反應(yīng)中間產(chǎn)物難以準(zhǔn)確測(cè)定，實(shí)驗(yàn)操作復(fù)雜、耗時(shí)及成本等問題。本文試圖通過構(gòu)效關(guān)系模型和密度泛函方法來研究US/Fe0體系的作用機(jī)理，以及該體系中氯代芳香化合物的降解機(jī)理，為深入研究復(fù)雜反應(yīng)體系探索新方法。
　　 本文在課題組已有研究基礎(chǔ)上，以間二氯苯為污染物質(zhì)

2、考察了超聲波/零價(jià)鐵體系對(duì)氯代芳香化合物下的降解情況，得到反應(yīng)的優(yōu)化條件，并在一定反應(yīng)條件下，對(duì)18種氯代芳香化合物（5種氯苯類、8種氯酚和5種氯甲苯）的模擬廢水降解進(jìn)行了研究。研究結(jié)果表明：氯甲苯類，氯苯類，氯酚類降解速率依次減小；苯環(huán)上氯取代程度越大，在US/Fe0體系中降解速率越大；這三類氯代芳香化合物的降解反應(yīng)均符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)。在此基礎(chǔ)上，以16種氯代芳香化合物的logk為因變量，以反映分子結(jié)構(gòu)性質(zhì)的23個(gè)結(jié)構(gòu)參數(shù)和3個(gè)性質(zhì)參

3、數(shù)為自變量，應(yīng)用偏最小二乘回歸分析方法(PLS)進(jìn)行構(gòu)效關(guān)系模型（QSPR）研究，得到穩(wěn)定性和預(yù)測(cè)性較好的模型，并對(duì)模型方程進(jìn)行了驗(yàn)證。模型方程分析結(jié)果表明：模型方程有較好的穩(wěn)定性和預(yù)測(cè)能力；反映氯代芳香化合物整體性質(zhì)的參數(shù)、反映氯代芳香化合物揮發(fā)性及電性的參數(shù)對(duì)模型方程影響較大。
　　 同時(shí)，應(yīng)用密度泛函方法對(duì)五氯苯酚羥基化反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了研究。采用(u)B3LYP/G-31g(d，p)對(duì)五氯苯酚結(jié)構(gòu)和電性特征進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)：五氯