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文檔簡介
1、21世紀隨著全球能源需求與日俱增以及當前自然環(huán)境問題日益嚴峻,各國政府都在積極尋找新的清潔能源和研究能源轉(zhuǎn)換技術(shù)。其中,熱電技術(shù)是一項利用Peltier效應(yīng)和Seebeck效應(yīng)來實現(xiàn)熱能與電能相互轉(zhuǎn)化的能源轉(zhuǎn)換技術(shù)[1],熱電器件可靠性高、尺寸小、無污染、無噪音、無需傳動部件等優(yōu)點,成為了全世界引人注目的研究領(lǐng)域。而熱電轉(zhuǎn)換技術(shù)的核心在于探索出具有高熱電優(yōu)值的熱電材料。其中,In4Se3化合物是一種比較有潛力的新型低維熱電材料[2],由
2、于其特有的層狀結(jié)構(gòu)特點,導(dǎo)致極低的熱導(dǎo)率。這使得可以通過調(diào)控電學(xué)性能獲得較高的熱電優(yōu)值ZT。據(jù)2011年韓國Jong-Soo Rhyee等人的相關(guān)研究,通過提高載流子濃度和遷移率,In4Se3-xClx單晶在698 K時b-c方向上的ZT值已經(jīng)到到了1.53[3]。然而,單晶的合成工藝復(fù)雜而且成本較高,熱電性能又有明顯的各向異性[4],并且容易沿層間會發(fā)生解離現(xiàn)象,導(dǎo)致機械性能較差,因此不利于今后的工業(yè)化應(yīng)用。2013年,吳立明等人通過
3、Pb/Sn元素雙摻雜獲得了高性能的多晶材料In4PbxSnySe3,熱電優(yōu)值ZT在733 K時達到1.4[5]。因此,展開In4Se3體系多晶熱電性能的深入探究很有意義。然而,表征熱電性能的關(guān)鍵參數(shù)電導(dǎo)率σ、熱導(dǎo)率κ、功率因子PF之間具有很強的耦合性[6],這不利于熱電優(yōu)值ZT的優(yōu)化,因此通過去耦合實現(xiàn)熱電參數(shù)的獨立調(diào)控是提高熱電優(yōu)值ZT的有效方法。
本研究采用了傳統(tǒng)的固相合成方法[7]對In4Se3母體進行單摻雜和雙摻雜替換
4、,結(jié)合放電等離子燒結(jié)(SPS)工藝制備出多晶塊體材料[8],通過熱輸運、電輸運性能測試,以及XRD、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)圖像分析,結(jié)合能帶、態(tài)密度理論計算等多種檢測分析手段,研究了不同摻雜元素對In4Se3體系熱電性能的影響,初步實現(xiàn)了熱電參數(shù)的相對獨立調(diào)控及熱電優(yōu)值ZT的提高。主要工作如下:
?、俨捎霉滔喾磻?yīng)方法結(jié)合放電等離子燒結(jié)(SPS)技術(shù)成功制備了In4Se3母體塊體材料,XRD圖譜分析表明所得的樣品為
5、純相材料,通過能帶、態(tài)密度理論計算研究了能帶結(jié)構(gòu)特點并表明了其帶隙為0.4ev左右的窄帶系半導(dǎo)體。掃描電鏡(SEM)的微觀結(jié)構(gòu)表征證明其是層狀結(jié)構(gòu)。熱電輸運測試證明其是N型半導(dǎo)體材料,具有低熱導(dǎo)特性,在720 K時ZT值達到0.65,表明層狀結(jié)構(gòu)的In4Se3材料在中溫區(qū)有著潛在的研究意義和應(yīng)用價值。
?、谠贗n4Se3的陽離子位摻入稀土元素Ce,同樣采用固相反應(yīng)與放電等離子燒結(jié)(SPS)技術(shù)成功合成了In4-xCexSe3(x
6、=0,0.03,0.06,0.1)。通過熱電性能的測試,固溶體材料的熱導(dǎo)率大幅度降低,同時Seebeck系數(shù)與電導(dǎo)率基本未發(fā)生變化,實現(xiàn)了熱電參數(shù)的獨立調(diào)控,為后續(xù)實現(xiàn)獨立調(diào)控電學(xué)性能的實驗研究奠定了基礎(chǔ)。
?、墼贗n4-xCexSe3的基礎(chǔ)之上,摻入定量的Pb元素,通過固相反應(yīng)與放電等離子燒結(jié)(SPS)技術(shù)成功合成了In4-xCexPb0.01Se3(x=0.03,0.06,0.08,0.1)。通過測試熱電性能參數(shù),在Ce和P
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