碳基燃料鎳基陽極SOFC的性能提升研究.pdf

1、煤與煤層氣（Coalbed Methane，CBM）是我國的優(yōu)勢資源稟賦。高效清潔地利用煤及煤層氣，對(duì)于維護(hù)我國能源安全和生態(tài)文明、促進(jìn)全球可持續(xù)發(fā)展，具有重大意義。
　　固體氧化物燃料電池（SOFCs）是一種高效潔凈的能量轉(zhuǎn)換裝置。直接以固體碳為燃料時(shí)，Boudouard反應(yīng)是制約SOFCs性能的速控步之一。引入催化氣化，提高Boudouard反應(yīng)速率是改善SOFCs性能的關(guān)鍵之一。由化學(xué)試劑制備的催化劑，成本高、回收利用困難，

2、因此，研制與煤基碳等廉價(jià)固體碳燃料相匹配的低成本催化劑成為一個(gè)研究熱點(diǎn)。本文研究了低成本的鋼渣基催化劑對(duì)Boudouard反應(yīng)的催化作用，以及對(duì)電池性能的影響。鋼渣經(jīng)堿處理后，礦物相分解，催化活性提高。使用堿處理鋼渣催化劑，固體碳的氣化溫度降低約70℃；電池的功率密度（PPD）從128 mW cm-2增加到207 mW cm-2；燃料利用率從19.50％增加到46.50%。
　　直接以碳?xì)浠衔餅槿剂希墒筍OFCs系統(tǒng)簡化、能量

3、轉(zhuǎn)換效率顯著提高。Ni基陶瓷陽極具有催化活性高、電子電導(dǎo)性高、制作技術(shù)成熟等優(yōu)點(diǎn)，已獲廣泛使用。但使用含碳燃料時(shí)易積碳，破壞陽極，導(dǎo)致SOFCs的性能急劇衰減。針對(duì)這一挑戰(zhàn)，除了對(duì)鎳基陽極改性和采用替代性材料來提高陽極抗積碳性能之外，研究表明，調(diào)控優(yōu)化操作條件是控制陽極積碳、提升電池性能的又一有效途徑。本文利用連續(xù)多階段的操作條件調(diào)控過程，研究了以干CH4或積碳為燃料SOFCs的操作穩(wěn)定性，并研究了三種不同操作模式下直接干CH4燃料SO

4、FCs的操作穩(wěn)定性。結(jié)果表明，通過優(yōu)化電流密度和燃料供應(yīng)方式可以提高電池的運(yùn)行穩(wěn)定性。交流阻抗譜結(jié)果顯示，積碳被消耗時(shí)會(huì)出現(xiàn)Ni的部分氧化。通過純CH4間歇式供應(yīng)模式，控制CH4的供應(yīng)與消耗，使得碳的沉積和利用得以較好地平衡，可使電池以準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)方式運(yùn)行。極化阻抗的增大可能是由于少量NiO的生成和少量殘?zhí)即嬖?，而殘?zhí)伎山?jīng)由氧化還原過程去除。
　　煤層氣的主要成分是CH4。CH4濃度低于30 vol%的煤層氣為低濃度煤層氣。我國低濃度煤

5、層氣儲(chǔ)量大，但大部分直接排空，利用率低，造成了嚴(yán)重的資源浪費(fèi)和環(huán)境污染。低濃度煤層氣的高效清潔利用技術(shù)是國家的重大需求。本文研究了利用30 vol%低濃度煤層氣為燃料的 SOFCs的發(fā)電性能及穩(wěn)定性，以及添加Li-La-Ni/Al2O3-Cu陽極催化涂層對(duì)30 vol%CBM電池性能的提升效應(yīng)。結(jié)果顯示，發(fā)電性能：30 vol%CBM(Li-La-Ni/Al2O3-Cu)>30 vol%CBM>CBM。盡管30 vol%CBM電池的運(yùn)行