碳基燃料鎳基陽極SOFC的性能提升研究.pdf

1、煤與煤層氣（Coalbed Methane，CBM）是我國的優(yōu)勢資源稟賦。高效清潔地利用煤及煤層氣，對于維護我國能源安全和生態(tài)文明、促進全球可持續(xù)發(fā)展，具有重大意義。
　　固體氧化物燃料電池（SOFCs）是一種高效潔凈的能量轉換裝置。直接以固體碳為燃料時，Boudouard反應是制約SOFCs性能的速控步之一。引入催化氣化，提高Boudouard反應速率是改善SOFCs性能的關鍵之一。由化學試劑制備的催化劑，成本高、回收利用困難，

2、因此，研制與煤基碳等廉價固體碳燃料相匹配的低成本催化劑成為一個研究熱點。本文研究了低成本的鋼渣基催化劑對Boudouard反應的催化作用，以及對電池性能的影響。鋼渣經堿處理后，礦物相分解，催化活性提高。使用堿處理鋼渣催化劑，固體碳的氣化溫度降低約70℃；電池的功率密度（PPD）從128 mW cm-2增加到207 mW cm-2；燃料利用率從19.50％增加到46.50%。
　　直接以碳氫化合物為燃料，可使SOFCs系統(tǒng)簡化、能量

3、轉換效率顯著提高。Ni基陶瓷陽極具有催化活性高、電子電導性高、制作技術成熟等優(yōu)點，已獲廣泛使用。但使用含碳燃料時易積碳，破壞陽極，導致SOFCs的性能急劇衰減。針對這一挑戰(zhàn)，除了對鎳基陽極改性和采用替代性材料來提高陽極抗積碳性能之外，研究表明，調控優(yōu)化操作條件是控制陽極積碳、提升電池性能的又一有效途徑。本文利用連續(xù)多階段的操作條件調控過程，研究了以干CH4或積碳為燃料SOFCs的操作穩(wěn)定性，并研究了三種不同操作模式下直接干CH4燃料SO

4、FCs的操作穩(wěn)定性。結果表明，通過優(yōu)化電流密度和燃料供應方式可以提高電池的運行穩(wěn)定性。交流阻抗譜結果顯示，積碳被消耗時會出現(xiàn)Ni的部分氧化。通過純CH4間歇式供應模式，控制CH4的供應與消耗，使得碳的沉積和利用得以較好地平衡，可使電池以準穩(wěn)態(tài)方式運行。極化阻抗的增大可能是由于少量NiO的生成和少量殘?zhí)即嬖?，而殘?zhí)伎山浻裳趸€原過程去除。
　　煤層氣的主要成分是CH4。CH4濃度低于30 vol%的煤層氣為低濃度煤層氣。我國低濃度煤

5、層氣儲量大，但大部分直接排空，利用率低，造成了嚴重的資源浪費和環(huán)境污染。低濃度煤層氣的高效清潔利用技術是國家的重大需求。本文研究了利用30 vol%低濃度煤層氣為燃料的 SOFCs的發(fā)電性能及穩(wěn)定性，以及添加Li-La-Ni/Al2O3-Cu陽極催化涂層對30 vol%CBM電池性能的提升效應。結果顯示，發(fā)電性能：30 vol%CBM(Li-La-Ni/Al2O3-Cu)>30 vol%CBM>CBM。盡管30 vol%CBM電池的運行