周期極化基質(zhì)材料鉭酸鋰-鈮酸鋰類晶體生長(zhǎng)與性質(zhì)研究.pdf

1、激光顯示具有高亮度、寬色域、高對(duì)比度和長(zhǎng)壽命等優(yōu)點(diǎn)，代表著顯示技術(shù)的發(fā)展方向。以三基色（紅綠藍(lán)）全固態(tài)激光器為光源的激光顯示是當(dāng)今新型顯示領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。目前紅色和藍(lán)色激光光源一般采用半導(dǎo)體激光器，而大功率綠光半導(dǎo)體激光器技術(shù)尚不成熟，因而采用了基于非線性頻率變換技術(shù)的固態(tài)激光器?；跍?zhǔn)相位匹配的周期極化鈮（鉭）酸鋰類晶體，由于其非常高的非線性效率、體積小、易于實(shí)現(xiàn)熱管理及容易實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化等優(yōu)點(diǎn)，是用于綠色全固態(tài)激光器有重要應(yīng)用前景的非線

2、性器件。鈮（鉭）酸鋰晶體，三方晶系，3m點(diǎn)群，晶體結(jié)構(gòu)以鈮（鉭）氧八面體和鋰氧四面體為主體，在居里溫度以下鈮（鉭）、鋰陽(yáng)離子與陰離子中心在主軸方向上有位移，形成自發(fā)極化，利用周期計(jì)劃技術(shù)，可以制備出滿足準(zhǔn)位相匹配的要求的周期極化鈮（鉭）酸鋰晶體。同成分鈮（鉭）酸鋰晶體內(nèi)部本征缺陷密度大，影響晶體的物理性能。生長(zhǎng)摻鎂鈮（鉭）酸鋰晶體(MgO∶LN/LT)和近化學(xué)計(jì)量比鈮（鉭）酸鋰晶體(SLN/SLT)是兩個(gè)非常有效的改進(jìn)晶體性能的途徑。而

3、摻鎂近化學(xué)計(jì)量比鈮（鉭）酸鋰晶體（MgO∶SLN/MgO∶SLT）理論上綜合了兩種改進(jìn)方案，是性能最優(yōu)越的鈮（鉭）酸鋰類晶體。
　　另外，通過(guò)非線性光學(xué)技術(shù)，拓展激光波長(zhǎng)，獲得更加豐富的光譜范圍越來(lái)越受到國(guó)際上的重視。采用基于準(zhǔn)相位匹配技術(shù)的周期極化鉭酸鋰晶體，通過(guò)光參量振蕩過(guò)程可以實(shí)現(xiàn)3-5μm波段的中紅外連續(xù)可調(diào)諧激光輸出。由于SLT和MgO∶SLT的矯頑場(chǎng)低且抗光傷閾值高，可以實(shí)現(xiàn)Z方向較大厚度(3mm)的鐵電疇周期反轉(zhuǎn)，使

4、通光孔徑最大化，增加中紅外激光輸出功率，滿足更廣泛的應(yīng)用需求。然而目前SLT和MgO∶SLT晶體材料的缺乏嚴(yán)重限制了其在這方面應(yīng)用研究的發(fā)展。
　　將多種功能復(fù)合，在一種晶體上同時(shí)實(shí)現(xiàn)不同的物理過(guò)程，是實(shí)現(xiàn)激光器件小型化的重要途徑。將周期極化鈮酸鋰/鉭酸鋰的自倍頻性質(zhì)與激光激活粒子的相結(jié)合，形成的基于稀土的激光性能與非線性晶體耦合效應(yīng)的自倍頻和自泵浦光參量振蕩，是實(shí)現(xiàn)激光器小型化的重要方向。而生長(zhǎng)出高質(zhì)量的稀土與鎂共摻的鈮（鉭）酸

5、鋰晶體是推進(jìn)這項(xiàng)研究的先決條件。
　　基于以上激光領(lǐng)域研究的材料需求和本課題組的研究基礎(chǔ)，本論文在鈮（鉭）酸鋰類晶體的生長(zhǎng)和性能研究方面開展了以下工作:
　　1)液相合成摻鎂的近化學(xué)計(jì)量比鉭酸鋰多晶料批量制備技術(shù)。利用水熱法和有機(jī)酸的絡(luò)合作用合成含Ta、Li和Mg等元素的透明前驅(qū)體溶液，使所有元素在溶液中達(dá)到了原子級(jí)均勻混合，消除了固相反應(yīng)法合成的多晶料中鎂元素分布不均勻的問(wèn)題，促進(jìn)MgO∶SLT晶體生長(zhǎng)質(zhì)量的改進(jìn)。將新的合

6、成方法所得的摻鎂鉭酸鋰多晶料與傳統(tǒng)固相反應(yīng)法合成的多晶料進(jìn)行了對(duì)比研究:XRD物相分析證明了新工藝在煅燒溫度上的優(yōu)勢(shì);掃描電鏡和透射電鏡及定點(diǎn)元素掃描分析發(fā)現(xiàn)固相反應(yīng)合成摻雜多晶料中摻雜元素分布不均勻;XPS能譜證明了液相法合成的多晶料，鎂元素均勻摻入鉭酸鋰晶格中，消除了+4價(jià)的反位鉭缺陷。
　　2)利用提拉法生長(zhǎng)了SLT晶體，并發(fā)現(xiàn)了由于多晶料燒結(jié)不充分導(dǎo)致鋰元素?fù)]發(fā)的證據(jù)。利用液相法合成的多晶料，生長(zhǎng)了MgO∶SLT晶體。對(duì)比

7、研究了CLT，MgO∶CLT，SLT和MgO∶SLT晶體的基本物理性質(zhì)，討論Li/Ta計(jì)量比和鎂摻雜對(duì)鉭酸鋰晶體光學(xué)、電學(xué)和熱學(xué)性質(zhì)的調(diào)控機(jī)制。
　　3)生長(zhǎng)了高摻鎂的鎂釹雙摻Nd∶MgO∶CLT晶體。利用CGSim軟件進(jìn)行數(shù)值模擬，理論與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合，確定了生長(zhǎng)鉭酸鋰晶體的合適溫場(chǎng)。利用X射線熒光元素分析測(cè)試了Nd∶MgO∶CLT晶體內(nèi)的Nd離子和Mg離子的濃度，并計(jì)算出其分凝系數(shù)。利用變溫XRD研究了Nd∶MgO∶CLT晶體結(jié)構(gòu)

8、隨溫度的變化規(guī)律，發(fā)現(xiàn)鉭酸鋰晶體的與摻雜離子位置非常靠近的幾個(gè)特殊晶面受摻雜離子的影響有畸變。利用GSAS軟件精修系列變溫XRD曲線，獲得LT晶格常數(shù)的溫度依賴性。利用激光熱導(dǎo)儀測(cè)量了Nd∶MgO∶CLT晶體的熱導(dǎo)率值，ka=4.429W/(m·K)，kc=5.155W/(m·K)。Nd∶MgO∶CLT晶體的偏振吸收譜和發(fā)射譜均具有明顯分裂現(xiàn)象，σ偏振的吸收峰半峰寬比π偏振的寬。研究了兩種切型的Nd∶MgO∶CLT晶體樣品的連續(xù)激光性能

9、，c切晶體的激光性能優(yōu)于a切晶體，實(shí)現(xiàn)了最高輸出功率3.58W的連續(xù)激光輸出，光光轉(zhuǎn)化效率達(dá)到22.78％。
　　4)利用JPG自等徑控制系統(tǒng)生長(zhǎng)了3英寸摻釹濃度0.8mol％的Nd∶CLN、摻釹濃度0.5mol％和鎂濃度5mol％的Nd∶MgO∶CLN等晶體。利用XRD研究了Nd∶CLN和Nd∶MgO∶CLN等晶體的結(jié)構(gòu)，并利用FULLPROF軟件精修XRD曲線，得到摻雜離子占位對(duì)鈮酸鋰晶格常數(shù)的影響規(guī)律。利用最小偏向角法測(cè)量了

10、摻釹0.5mol％的Nd∶MgO∶CLN晶體的不同波長(zhǎng)的折射率，并通過(guò)最小二乘法擬合曲線，得到了Nd∶MgO∶CLN晶體的Sellmeier方程。對(duì)比研究了不同切型（a切和c切）的Nd∶MgO∶CLN晶體樣品的連續(xù)激光性能，并用兩種不同透過(guò)率的輸出鏡，研究了不同諧振腔對(duì)a切晶體樣品的連續(xù)激光性能的影響。采用本文生長(zhǎng)的Nd∶MgO∶CLN晶體，利用外加電場(chǎng)法得到了結(jié)構(gòu)均一的周期極化的Nd∶MgO∶CLN晶片，并利用PPNd∶MgO∶CLN