過(guò)渡金屬氧化物的制備及其對(duì)電化學(xué)合成氨催化作用的研究.pdf

1、作為一種特別重要的化工生產(chǎn)的原材料以及產(chǎn)品，氨的合成在世界各國(guó)的國(guó)民經(jīng)濟(jì)之中都占有著非常重要的地位?，F(xiàn)在為世界上大多說(shuō)國(guó)家所采用的合成氨得工藝流程之中存在著如下幾個(gè)缺點(diǎn):單程的轉(zhuǎn)化效率很低，能量消耗較大，以及原材料和燃料均為化石燃料，并且，在生產(chǎn)過(guò)程之中，CO2這種溫室氣體被大量的排放到大氣之中。這就需要我們研究一種新的，環(huán)境友好的方法來(lái)進(jìn)行氨的合成，低溫下電化學(xué)合成氨具有能耗較低，使用的能源又是電能這種可再生能源，合成過(guò)程安全環(huán)保等優(yōu)

2、點(diǎn)，近年來(lái)引起了研究者們的廣泛關(guān)注。在研究的過(guò)程中，催化性能高，價(jià)格相對(duì)低廉的催化劑將會(huì)對(duì)促進(jìn)電化學(xué)合成氨的發(fā)展起到至關(guān)重要的作用。過(guò)渡金屬氧化物的價(jià)格相對(duì)于其他催化劑來(lái)說(shuō)相當(dāng)?shù)土医Y(jié)構(gòu)可調(diào)，是一種優(yōu)秀的催化材料。
　　本文分別采取了以硝酸鈷、三乙胺和無(wú)水乙醇為原材料，和以抗壞血酸與高錳酸鉀為原材料，用水熱法合成了Co3O4和β-MnO2，利用XRD對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，并對(duì)活性炭和這些催化劑的電化學(xué)合成氨催化活性進(jìn)行了評(píng)價(jià)。通

3、過(guò)實(shí)驗(yàn)所得數(shù)據(jù)可以看出，單獨(dú)以活性炭為催化劑來(lái)進(jìn)行電化學(xué)合成氨的研究時(shí)，活性炭只是顯示了十分微弱的催化活性，在1.4V和90℃反應(yīng)條件下，當(dāng)以純的高壓氮?dú)鈦?lái)作為反應(yīng)的原料氣體之時(shí)，反應(yīng)體系的氨的合成速率為1.30×10-11mol·cm-2·s-1，電流效率為4.12％，Co3O4催化劑的最佳反應(yīng)條件為1.4V，90℃，氨合成速率可以達(dá)到3.11×10-11mol·cm-2·s-1，電流效率為4.89％，β-MnO2的最佳反應(yīng)條件為1.