CeO2對MnOx-PG催化劑低溫抗硫脫硝活性影響的研究.pdf

1、選擇性催化還原技術(shù)(NH3-SCR)是滿足未來脫除固定源與移動源煙氣的主要技術(shù)路線。商業(yè)SCR催化劑在我國現(xiàn)有的工況條件下( T<300℃)活性溫度窗口窄, NOx的脫除率低。近年來低溫 SCR技術(shù)得到了國內(nèi)外學者的廣泛關(guān)注,并且一系列的低溫SCR催化劑隨之誕生。但是,該類催化劑均對SO2敏感,容易造成低溫脫硝催化劑嚴重失活。針對此問題,本文以凹凸棒石負載錳氧化物(MnOx/PG)催化劑為研究主體,通過添加金屬助劑改善凹凸棒石錳基催化劑

2、在含硫氣氛中的活性。
　　本文采用同步負載法將錳氧化物和助劑氧化物一步負載到凹凸棒石載體上。通過稀土金屬和堿土金屬(Ca、Mg)以及部分過渡金屬氧化物的摻雜改性,經(jīng)活性評價和表征發(fā)現(xiàn),添加稀土金屬CeO2的催化劑 Mn-Ce/PG大幅度提高了主體催化劑的低溫催化活性(150℃時NO的轉(zhuǎn)化率從47％提高到98%),同時有效地提高了催化劑的抗硫性。具體表現(xiàn)為:CeO2的加入促進了錳氧化物形態(tài)之間的轉(zhuǎn)化,使得MnO2與Mn2O3在晶格氧

3、和氣相氧的共同作用下完成了循環(huán),Mn3+與Mn4+的快速轉(zhuǎn)換提高了催化劑的低溫活性。
　　本文還研究了CeO2添加的催化劑的抗硫機理,經(jīng)一系列表征發(fā)現(xiàn) CeO2的加入促進了SO2的氧化,從而提高了低溫段硫酸銨鹽的沉積量;與此同時,硫酸錳的生成量減少,有效地增大了活性組分的穩(wěn)定性。反應(yīng)溫度較低時(100℃以下),硫酸銨鹽的沉積是催化劑失活的主要原因;隨著溫度的升高,硫酸錳的形成逐漸變成了催化劑失活的主要原因。而CeO2的加入抑制了硫