混合過(guò)程對(duì)Cu-ZnO催化劑前驅(qū)體結(jié)構(gòu)及其演變過(guò)程的影響.pdf

1、Cu基催化劑作為工業(yè)上應(yīng)用最廣泛的合成氣制甲醇催化劑，其主要的制備方法是共沉淀法。傳統(tǒng)共沉淀法所用攪拌釜式反應(yīng)器，其混合強(qiáng)度在空間分布上存在著較大差異，同時(shí)裝置的返混嚴(yán)重。而Cu2+、Zn2+的沉淀反應(yīng)屬于極快速反應(yīng)，混合對(duì)其有著較大的影響。本文通過(guò)改變微通道反應(yīng)器中溶液的流速以及與傳統(tǒng)共沉淀法的對(duì)比來(lái)探究混合過(guò)程對(duì)Cu基催化劑前驅(qū)體結(jié)構(gòu)演變和催化活性的影響，以及這種結(jié)構(gòu)的差異是如何影響前驅(qū)體的熱分解過(guò)程。
　　論文首先采用碘化物

2、-碘酸鹽研究體系，通過(guò)實(shí)驗(yàn)的方法測(cè)得微通道反應(yīng)器不同流速下的混合時(shí)間在0.01s-0.1s的范圍內(nèi)，表明其混合效果強(qiáng)于傳統(tǒng)的批次反應(yīng)器。接著研究了傳統(tǒng)共沉淀法、微通道反應(yīng)器連續(xù)流和分段流制備的前驅(qū)體的結(jié)構(gòu)及其在后續(xù)處理過(guò)程中的變化過(guò)程，提出共沉淀過(guò)程的混合強(qiáng)度對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的形成過(guò)程有著關(guān)鍵性的影響;設(shè)計(jì)針對(duì)性實(shí)驗(yàn)，在攪拌釜、微通道反應(yīng)器兩個(gè)體系中驗(yàn)證了上述觀點(diǎn)。論文主要結(jié)論如下:
　　沉淀過(guò)程中混合強(qiáng)度提高（混合時(shí)間減小），有利于

3、形成Cu-Zn分布均勻的前驅(qū)體，其主要結(jié)構(gòu)為Zn含量高且分布均勻的鋅孔雀石;混合強(qiáng)度較低時(shí)，鋅孔雀石中Zn含量較低且分布不均，并形成綠銅鋅礦等晶型，其Cu/Zn比與原料中的Cu/Zn比偏離較大。
　　不均勻的前驅(qū)體在熱分解的過(guò)程中會(huì)加劇CuO、ZnO的離析，形成共沉淀法樣品HRTEM照片中非常明顯的CuO和ZnO粒子;微反應(yīng)器制備的樣品中基本沒(méi)有明顯的大粒子出現(xiàn)，表明前驅(qū)體均勻性較好時(shí)，熱分解過(guò)程的CuO、ZnO離析不會(huì)產(chǎn)生大粒子