前驅(qū)體晶相對漿態(tài)床合成甲醇銅基催化劑催化性能的影響.pdf

1、聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在指導(dǎo)教師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果。對本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本聲明的法律責(zé)任由本人承擔(dān)。論文作者簽名：似7一／分Jr妒關(guān)于學(xué)位論文使用權(quán)的說明本人完全了解太原理工大學(xué)有關(guān)保管、使用學(xué)位論文的規(guī)定，其中包括：①學(xué)校有權(quán)保管、并向有關(guān)部門送交學(xué)位論文的原件與復(fù)印件；②學(xué)

2、校可以采用影印、縮印或其它復(fù)制手段復(fù)制并保存學(xué)位論文；③學(xué)?？稍试S學(xué)位論文被查閱或借閱；④學(xué)校可以學(xué)術(shù)交流為目的，復(fù)制贈送和交換學(xué)位論文；⑤學(xué)校可以公布學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容(保密學(xué)位論文在解密后遵守此規(guī)定)。簽名：導(dǎo)師簽名：三壘噓日期：如l弓t舌。f爹太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文在此基礎(chǔ)上，本文在前驅(qū)體制備過程中引入微波輻射，分別在恒定微波功率160W和老化溫度80℃下，考察了5、10、l5、30和60min微波輻射時間的影響，以

3、及在恒定微波時間15min和80℃老化溫度下，考察了80、160和240W微波輻射功率的影響，同時結(jié)合XRD、DTG、H2一TPR、FTIR和XPS等表征手段，探討了微波輻射功率和微波輻射時問對前驅(qū)體晶相組成及轉(zhuǎn)變的影響。得出以下主要結(jié)論：(1)發(fā)現(xiàn)160W功率下微波輻射5rain得到的催化劑前驅(qū)體的晶相結(jié)構(gòu)與常規(guī)水浴加熱老化lh得到的前驅(qū)體晶相結(jié)構(gòu)基本相同，同時存在鋅孔雀石(Cu，Zn)2C03(OH)2和綠銅鋅礦(Zn，Cu)5(c

4、03h(OH)6晶體，說明引入微波輻射能夠加快前驅(qū)體同晶取代速度。(2)發(fā)現(xiàn)160W功率下微波輻射15rain制備的前驅(qū)體形成的(Zn，Cu)5(c03)2(OH)6結(jié)晶度較好，晶型較完整，已經(jīng)基本完成Cu2進(jìn)入Zn5(C03)2(OI1)6物相形成(Zn，Cu)5(c03)2(0H)6晶相的同晶取代過程。，(3)160W功率下微波輻射15min制備的催化劑前驅(qū)體焙燒后形成了CuO—ZnO固溶體，Cu—Zn之間協(xié)同作用增強(qiáng)且活性組分Cu

5、分散度增加，其催化活性和穩(wěn)定性最佳，甲醇時空收率為30507g／(kgh)，平均失活率僅為O12％／(t，與常規(guī)水浴老化制備的催化劑相比，時空收率提高了83％，平均失活率降低了4286％。同時，本文在水浴加熱老化階段，通入C02調(diào)節(jié)沉淀母液pH值接近中性，并產(chǎn)生C032離子，進(jìn)而有利于zn2的沉淀，并促進(jìn)Cu2進(jìn)入Zn5(c03)2(0H)6晶格中取代Zn2形成(zn，Cu)5(c03)2(OH)6物相。當(dāng)C02通入量為40ml／min