脈沖激光沉積技術(shù)中等離子體演化及薄膜生長(zhǎng)的模擬研究.pdf

1、脈沖激光沉積（Pulsed Laser Deposition 簡(jiǎn)稱PLD）技術(shù)是當(dāng)前最常用和最富有活力的薄膜制備方法之一。PLD技術(shù)制備薄膜的過(guò)程可劃分為三個(gè)階段：激光燒蝕、等離子體膨脹、薄膜沉積，整個(gè)過(guò)程包含許多復(fù)雜而有趣的物理現(xiàn)象，因此其機(jī)理的研究一直是人們關(guān)注的焦點(diǎn)。近年來(lái)，課題組在實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上全面系統(tǒng)深入地研究了PLD的動(dòng)力學(xué)機(jī)理。一方面，建立了能夠統(tǒng)一描述三個(gè)階段的自洽的動(dòng)力學(xué)模型如Zhang-Li（Z-L）模型；另一方面，更

2、多的則著重于每個(gè)階段的物理機(jī)理和物理圖像的研究。最近，隨著PLD技術(shù)的超高能化和超短快化的發(fā)展趨勢(shì)，如飛秒激光器的誕生，課題組的研究也逐漸轉(zhuǎn)向超高能和超短快脈沖激光沉積技術(shù)的機(jī)理研究。 本文的研究重點(diǎn)主要是，等離子體膨脹和薄膜沉積兩個(gè)階段的動(dòng)力學(xué)機(jī)理和物理圖像。首先在Z-L模型的基礎(chǔ)上，利用有限差分法討論了等離子體膨脹的動(dòng)力學(xué)方程，并運(yùn)用了恰當(dāng)?shù)倪吔鐥l件對(duì)產(chǎn)生的等離子體在空間的膨脹演化過(guò)程進(jìn)行了模擬，給出了在PLD技術(shù)制備KTN

3、薄膜時(shí)燒蝕產(chǎn)生的主要粒子在空間的具體演化規(guī)律，對(duì)等離子體在空間膨脹的物理機(jī)制，進(jìn)行了深入的討論。首次闡明等離子體羽輝在膨脹過(guò)程中呈現(xiàn)橢球形狀的原因是邊界和初始條件決定的。 對(duì)薄膜生長(zhǎng)階段的研究，在比較分析了PLD技術(shù)沉積薄膜與其他薄膜制備技術(shù)（如分子束外延、真空熱蒸發(fā)等）沉積薄膜的各自特點(diǎn)的基礎(chǔ)上，根據(jù)入射粒子流是連續(xù)流還是脈沖流的特點(diǎn)，提出了薄膜生長(zhǎng)具有連續(xù)式生長(zhǎng)和脈沖式生長(zhǎng)兩種模式，因而將目前的物理氣相沉積制膜技術(shù)劃分為連續(xù)

4、沉積和脈沖沉積兩大類(lèi)。我們認(rèn)為PLD薄膜沉積具有兩大本質(zhì)特征為：高能沉積和脈沖式沉積。 在對(duì)PLD的物理圖像分析的基礎(chǔ)上，建立了Pulsed Kinetic Monte Carlo 模型，分別對(duì)在薄膜生長(zhǎng)中起關(guān)鍵作用的基底溫度、入射粒子動(dòng)能、脈沖強(qiáng)度、脈沖頻率等重要因素進(jìn)行了模擬研究。結(jié)果表明： （1）基底溫度主要對(duì)薄膜生長(zhǎng)模式及形貌有影響?；诇囟仍诒∧どL(zhǎng)過(guò)程中是一個(gè)非常重要的工藝參數(shù)。它通過(guò)影響基底原子的熱振動(dòng)頻率

5、，進(jìn)而影響基底表面吸附原子的遷移速率。基底溫度越低，吸附粒子的活性越差，遷移率越低，這樣生長(zhǎng)的島易成分形結(jié)構(gòu)且形成的薄膜結(jié)構(gòu)松散。反之，當(dāng)吸附粒子遷移率大的時(shí)候，它就有更多的機(jī)會(huì)尋找合適的生長(zhǎng)點(diǎn)，促進(jìn)島向緊致形貌生長(zhǎng)。 （2）發(fā)現(xiàn)PLD技術(shù)中能量粒子的入射存在兩種效應(yīng)：碰撞效應(yīng)和增強(qiáng)表面粒子活性的效應(yīng)。前者可以增加生長(zhǎng)過(guò)程中的島密度，而后者可以促進(jìn)粒子在表面的遷移，促進(jìn)島的生長(zhǎng)。二者均有利于薄膜實(shí)現(xiàn)二維層層（layer-by-l

6、ayer）生長(zhǎng)，使薄膜粗糙度小，表面光滑。當(dāng)然，入射粒子動(dòng)能大小不同，會(huì)有不同的物理現(xiàn)象，我們發(fā)現(xiàn)，對(duì)于粒子較低動(dòng)能（＜10eV），碰撞效應(yīng)相對(duì)比較明顯；對(duì)于較高動(dòng)能（102～103eV）的情況，增強(qiáng)粒子活性的效應(yīng)占主導(dǎo)地位。 （3）每個(gè)脈沖到達(dá)基底的粒子的總量，即脈沖強(qiáng)度，對(duì)島的凝聚密度的影響主要表現(xiàn)在：入射脈沖強(qiáng)度越大，同時(shí)到達(dá)的粒子越多，粒子在擴(kuò)散過(guò)程中相遇的幾率就越大，因而可提高島的密度。反之，島的密度則會(huì)較少。

7、 （4）在考慮動(dòng)能效應(yīng)的情況下，研究發(fā)現(xiàn)PLD薄膜生長(zhǎng)相對(duì)于脈沖強(qiáng)度的變化，呈現(xiàn)出的標(biāo)度規(guī)律為，這里＝＝1/3，而不是Lam模型所給出的＝＝1/4，原因是后者未考慮粒子的動(dòng)能效應(yīng)。 （5）脈沖重復(fù)頻率越小，脈沖之間的間隔時(shí)間越長(zhǎng)，粒子將有足夠的時(shí)間在基底上運(yùn)動(dòng)，這樣島的熟化時(shí)間（ripening time）越長(zhǎng)，使島的結(jié)構(gòu)越緊致。反之，島易呈現(xiàn)分形結(jié)構(gòu)。 （6）發(fā)現(xiàn)脈沖頻率對(duì)生長(zhǎng)島的密度有重要的影響，島密度可視為是脈沖頻