基于氮氧自由基催化的醇選擇性氧化反應(yīng)的研究.pdf_第1頁(yè)
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文檔簡(jiǎn)介

1、本論文發(fā)展了基于氮氧自由基催化劑的醇的溫和、高效、高選擇性的催化氧化方法。 研究發(fā)現(xiàn)在NaNO2存在下，TEMPO/FeCl3能夠有效地催化氧氣將醇定量地、高選擇性地氧化為相應(yīng)的醛或酮。在此基礎(chǔ)上，系統(tǒng)地考察了溶劑、陰離子、溫度、壓力、催化劑各組分用量等因素對(duì)醇的催化氧化的影響。在優(yōu)化條件下，TEMPO/FeCl3/NaNO2催化體系能夠?qū)⒑蠧=C雙鍵、N、S雜原子等官能團(tuán)的醇定量地、高選擇性地氧化為相應(yīng)的醛或酮，并且能夠高收

2、率得到產(chǎn)品。采用EPR和計(jì)量化學(xué)等方法對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了研究，初步確定了TEMPO/FeCl3/NaNO2催化體系中各個(gè)組分作用，并提出了可能的催化循環(huán)機(jī)理。 研究發(fā)現(xiàn)，Cu和Cr離子可以替代TEMPO/FeCl3/NaNO2體系中的Fe離子，催化醇的氧氣氧化。并在此基礎(chǔ)上，系統(tǒng)地考察了溶劑、陰離子、溫度、壓力等因素對(duì)醇的催化氧化的影響。將TEMPO固載在PEG4600上，考察了PEG-TEMPO/FeCl3/NaNO2對(duì)醇的催化

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