鈦鍍稀有金屬電極電催化臭氧降解水中有機(jī)藥物的效果研究.pdf

1、近年來(lái)，作為大量使用的一類具有潛在生理效應(yīng)的“新型”環(huán)境污染物質(zhì)，科學(xué)界和社會(huì)對(duì)醫(yī)藥品與個(gè)人護(hù)理品（PPCPs）給予了普遍的關(guān)注。環(huán)境中的PPCPs主要有兩個(gè)來(lái)源，一個(gè)是污水處理廠不完全的處理排放，另一個(gè)是人類農(nóng)業(yè)或畜牧業(yè)活動(dòng)導(dǎo)致的直接排放。其濃度在水環(huán)境中雖只有納克級(jí)至微克級(jí)，但對(duì)人類甚至整個(gè)生態(tài)系統(tǒng)的潛在威脅卻難以忽視。長(zhǎng)期暴露在其污染下，可能會(huì)導(dǎo)致人體的分泌及生殖系統(tǒng)障礙以及水生生物雌性化等諸多的問(wèn)題。大多數(shù)的PPCPs難降解、極

2、性強(qiáng)和易溶于水以及揮發(fā)性較弱的特點(diǎn)使它們難以像傳統(tǒng)持久性有機(jī)污染物（POPs）那樣發(fā)生全球蒸發(fā)行為，這意味著環(huán)境中PPCPs的傳播方式是通過(guò)水相和食物鏈擴(kuò)散。因此，研發(fā)一種和常規(guī)工藝相互配合的、高效且經(jīng)濟(jì)的PPCPs處理措施成為了水處理領(lǐng)域迫切的需要。
　　金屬電極電化學(xué)氧化技術(shù)和臭氧氧化法是對(duì)環(huán)境友好的氧化技術(shù)，因此它們一直是環(huán)境研究者研究有機(jī)藥物處理方式的重點(diǎn)。然而，由于臭氧氧化和水電解電位窗口的限制，兩者均存在對(duì)有機(jī)藥物降解

3、效率不高，去除不徹底等缺點(diǎn)。本文研究了以鈦鍍稀有金屬為電極時(shí)兩者耦合降解有機(jī)藥物的效率、反應(yīng)條件以及最優(yōu)工況，以期為建立一個(gè)對(duì)有機(jī)藥物具有良好去除效果的氧化體系打下基礎(chǔ)。
　　本文首先研究了不同的鈦鍍稀有金屬電極在該耦合氧化體系中的氧化效率。通過(guò)降解卡馬西平的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，這些鈦鍍稀有金屬電極在電催化臭氧耦合氧化體系中對(duì)卡馬西平和雙氯芬酸鈉的去除效果都具有一定的協(xié)同效應(yīng)，在相同實(shí)驗(yàn)條件下處理8min時(shí)，鈦鍍鉑電極電催化臭氧耦合氧化

4、降解卡馬西平的去除率達(dá)46.91％，比單獨(dú)臭氧和單獨(dú)電極的加和值增大了11.42%。其他鈦基稀有金屬耦合臭氧氧化降解卡馬西平的去除率比單獨(dú)臭氧和單獨(dú)電極的加和值分別增大了8.18%（鈦鍍釕銥）、10.80%（鈦鍍釕鈦）、10.81%（鈦鍍銥鉭）、2.04%（鈦鍍釕銥錫）。另外，相同條件下處理16min時(shí)，鈦鍍銥鉭電極電催化臭氧耦合氧化降解雙氯芬酸鈉的去除率達(dá)97.26%，比單獨(dú)臭氧和單獨(dú)電極的加和值增大了49.99%。其他鈦基稀有金屬耦

5、合臭氧氧化降解雙氯芬酸鈉的去除率比單獨(dú)臭氧和單獨(dú)電極的加和值分別增大了29.86%（鈦鍍釕銥）、46.12%（鈦鍍釕銥錫）、23.04%（鈦鍍鈦鍍鉑）、5.68%（鈦鍍釕鈦）。表明該氧化體系在水處理領(lǐng)域中具有較好的應(yīng)用前景
　　實(shí)驗(yàn)接著研究了該耦合氧化體系的影響因素，結(jié)果表明臭氧濃度、電流強(qiáng)度、磁力攪拌器轉(zhuǎn)速、pH值、有機(jī)藥物初始濃度、自由基捕獲劑、電解質(zhì)種類等均對(duì)體系產(chǎn)生影響。通過(guò)響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)表明，現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)條件下，溶液初始pH值、

6、臭氧濃度、電流強(qiáng)度三因素在鈦鍍鉑電極耦合臭氧體系中對(duì)卡馬西平和鈦鍍銥鉭電極耦合臭氧體系中對(duì)雙氯芬酸鈉降解率的影響不是簡(jiǎn)單的線性關(guān)系，其兩兩間亦有一定的交互作用，且臭氧濃度對(duì)卡馬西平和雙氯芬酸鈉降解率的影響最為顯著，其次是電流強(qiáng)度和溶液的初始pH值?？R西平響應(yīng)面得出的最佳工況為電流強(qiáng)度0.15A，臭氧濃度0.4mg/L，pH=7.3。在該實(shí)驗(yàn)條件下處理8min時(shí)，卡馬西平的降解率可達(dá)94.71%。經(jīng)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，實(shí)際值與模型預(yù)測(cè)值擬合性良好