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文檔簡介
1、隨著工業(yè)化和城市化的迅猛發(fā)展,水污染問題日益突出,主要來源于工農業(yè)發(fā)展過程中產生的難生物降解的、有毒有機污染物,例如染料、酚類、抗生素和農藥等,對環(huán)境和人類造成嚴重的、長期的危害。這些污染物成分復雜、色度高、化學需氧量高,采用傳統(tǒng)的物理法和生物法很難將其降解,高級氧化技術(AOPs)通過產生強氧化活性種,可將其降解成易生化的小分子物質或徹底礦化,但是需要加入額外試劑,近年來逐漸發(fā)展起來的電化學高級氧化技術(EAOPs),在陰極通過還原O
2、2,可原位生成H2O2,且在常溫常壓下操作,可方便控制反應過程,電子作為反應的直接參與者,是一種綠色環(huán)保的技術。
電極材料多種多樣,但仍然存在一些不可避免的缺點,例如電極的析氧電位低、壽命短等,因此,急需開發(fā)具有高效、穩(wěn)定電極的電催化體系。金屬酞菁由于具有類似生物酶的活性、良好的化學穩(wěn)定性和導電性,吸引了越來越多的關注,被廣泛作為催化劑用于有機污染物的降解。但是小分子酞菁難回收,易造成二次污染,將其負載到載體上可解決此問題。碳
3、纖維(CF)有優(yōu)異的化學穩(wěn)定性和導電性,可作為酶和催化劑的載體,并且可以促進污染物從溶液中向電極表面移動,因此我們考慮將酞菁負載到CF上制備電極。
通過脫氨基法將CoTAPc和FePc(NO2)3NH2分別負載到CF上,制備催化電極。負載后催化劑的穩(wěn)定性提高,對有機污染物有較高的催化活性。分別探討電壓、pH、電解質濃度等因素對兩電極催化性能的影響,結果表明,升高電壓會稍微提高兩電極對污染物的降解率,電壓過高會使鐵酞菁氧化,降低
4、催化效率,從而選擇2.5 V為最適電壓;兩電極在較寬pH范圍內均表現(xiàn)較好的電催化活性;隨著電解質濃度的升高,污染物的去除率升高,但在一定濃度范圍內,電解質的增加對污染物去除效果影響不顯著,從而選擇0.1 mol/L為最佳濃度。重復實驗表明兩電極循環(huán)使用多次后,仍有較好的電催化活性;對不同結構有機污染物的降解發(fā)現(xiàn)兩電極對它們均有較好的催化能力。兩電催化體系均不受高濃度異丙醇的影響,通過EPR測試表明兩體系均為非?OH反應機理,進而推測可能
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