合成對二乙苯催化劑的制備和表征.pdf

1、對二乙苯是一種重要的解吸劑，解吸工藝過程要求對二乙苯的純度在95％以上。在合成法生產(chǎn)對二乙苯的過程中(本論文選擇乙苯與乙醇烷基化法)，ZSM-5分子篩因其獨特的孔道結(jié)構(gòu)和形狀選擇性，被廣泛的用作本反應(yīng)催化劑的基質(zhì)。但是文獻(xiàn)中有關(guān)對位選擇性的研究基本是基于單元素高含量的改性方法，很少有涉及到雙元素或是三元素的改性。 我們采用多元素低含量的改性方法對MFI型沸石進(jìn)行改性，對不同元素的改性量和改性作用進(jìn)行基礎(chǔ)性的探討。我們發(fā)現(xiàn)，在雙元

2、素改性的過程中，B(1％)-Co(2％)-ZSM-5具有最好的反應(yīng)活性和穩(wěn)定性；當(dāng)用磷改性時，隨著磷改性含量的增加，B酸中心逐漸減少，而L酸中心則呈現(xiàn)出一種先增加后降低的趨勢。適當(dāng)?shù)牧?1wt％)改性可以取代部分非骨架鋁形成P-L酸中心，然而過多的磷(4wt％)會破壞ZSM-5的骨架結(jié)構(gòu)，使分子篩的孔道變小甚至坍塌。在三元素改性時，隨著磷和鎂含量的增加，催化劑的活性逐漸降低，選擇性逐漸升高。同時我們還系統(tǒng)地討論了反應(yīng)條件對催化性能的影響

3、，發(fā)現(xiàn)催化劑都是在反應(yīng)溫度為370℃，乙苯與乙醇摩爾比為2以及進(jìn)料質(zhì)量空速為6h-1的條件下，具有最優(yōu)的綜合性能。 此外，我們還采用了最近研究較多的分子篩氮化方法調(diào)節(jié)ZSM-5的酸性，發(fā)現(xiàn)氮化后H-ZSM-5的選擇性和反應(yīng)穩(wěn)定性均有所提高。這主要是因為氮化導(dǎo)致了B酸中心的減少。對Mg(1％)-ZSM-5進(jìn)行氮化后，由于酸性降低的太多，它的初始活性只有7.9％，并且隨著反應(yīng)的進(jìn)行，迅速失活。 同時，我們還研究了其它沸石對本