富氫氣體中CO選擇性氧化催化劑的制備及其性能研究.pdf

1、富氫氣體中CO選擇性氧化催化劑,目前大多采用負(fù)載Pt催化劑,不但其使用溫度較高,而且Pt資源匱乏,價格昂貴,會進(jìn)一步提高質(zhì)子交換膜燃料電池的生產(chǎn)成本.尋求價格便宜的金屬或金屬氧化物取代或部分取代現(xiàn)有的Pt催化劑用于重整氣中CO的去除,對于促進(jìn)甲醇重整制氫技術(shù)在燃料電池電動車上的應(yīng)用尤為重要.本論文以此為出發(fā)點(diǎn),制備了負(fù)載Au催化劑和CeO<,2>基復(fù)合氧化物催化劑,在較為接近實(shí)際甲醇重整氣體組成的條件下對其CO選擇性氧化反應(yīng)性能進(jìn)行研究

2、.首先,本文研究了負(fù)載Au催化劑的CO選擇性氧化反應(yīng)性能.采用共沉淀法制備了不同氧化物負(fù)載的Au催化劑,通過對載體進(jìn)行篩選發(fā)現(xiàn),Au/Fe<,2>O<,3>催化劑在較低的反應(yīng)溫度,CO氧化活性與Pt催化劑在150~200℃的反應(yīng)活性相當(dāng),并具有較好的穩(wěn)定性.詳細(xì)研究了Au/Fe<,2>O<,3>催化劑的CO選擇性氧化反應(yīng)性能,考察了制備方法、加料方式、金負(fù)載量、沉淀劑種類、焙燒溫度、預(yù)處理?xiàng)l件以及氯離子含量等制備工藝條件對催化劑結(jié)構(gòu)和性

3、能的影響,確定了最佳的反應(yīng)工藝條件,并對催化劑的失活和再生進(jìn)行了研究.其次,本文研究了CeO<,2>基復(fù)合氧化物催化劑的CO選擇性氧化反應(yīng)性能.通過共沉淀法制備了系列CeO<,2>復(fù)合氧化物催化劑,研究發(fā)現(xiàn),CuO/CeO<,2>催化劑能夠在較寬的溫度范圍(120~180℃)對富氫氣體中的CO進(jìn)行很好的去除.詳細(xì)研究了CuO/CeO<,2>催化劑制備工藝條件如CuO含量和焙燒溫度對催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響,確定了最佳的反應(yīng)工藝條件.最后,

4、研究了以多孔泡沫鎳網(wǎng)為負(fù)載基體的Au/Fe<,2>O<,3>/Ni和CuO/CeO<,2>/Ni催化劑的CO選擇性氧化反應(yīng)性能.主要考察了反應(yīng)工藝條件如反應(yīng)溫度、氣體空速、H<,2>O和CO<,2>對催化劑性能的影響,并對其穩(wěn)定性進(jìn)行研究.研究結(jié)果表明,Au/Fe<,2>O<,3>/Ni催化劑在考察的溫度范圍內(nèi)沒有對富氫氣體中的CO進(jìn)行很好的去除,而CuO/CeO<,2>/Ni催化劑在反應(yīng)溫度為160℃、氣體空速為18.7h<'-1>時