氫化二氧化鈦電子結(jié)構(gòu)與光催化制氫研究.pdf

1、氫化二氧化鈦(H-TiO2)自從2011年被首次報道以來便被視為一種高效光解水制氫催化劑。然而，氧空位在H-TiO2的電子和結(jié)構(gòu)特性以及光催化解水活性中扮演的角色存在著許多爭議。針對這個科學(xué)問題，本文通過控制常壓氫化TiO2粉末的時間，得到一系列不同氫化程度的樣品，并利用同步輻射X射線表征技術(shù)對H-TiO2樣品的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)的表征，并結(jié)合密度泛函理論計算和其他常規(guī)表征手段，闡明了氧空位在氫化過程中的遷移過程，提出了氧空位對TiO2

2、電子結(jié)構(gòu)和光催化活性的影響。本論文的主要內(nèi)容和結(jié)論如下:
　　(1)首次利用表面敏感的軟X射線技術(shù)（O的K邊）和包括體相信息的硬X射線技術(shù)（Ti的K邊）探究了H-TiO2中氧空位的形成過程。我們發(fā)現(xiàn)在氫化過程中，氧空位首先在TiO2的表面生成，當(dāng)氫化達(dá)到較高程度時，氧空位將會延伸至體相。同時，氧空位會導(dǎo)致TiO2表面和體相的無序。
　　(2)密度泛函理論計算表明，在氫化的初始階段，氧空位能夠引入一個與TiO2導(dǎo)帶底部分重疊的