納米金屬氧化物顆粒上活性物種及其光催化性能的研究.pdf

1、納米金屬氧化物顆粒由于具有獨(dú)特的光化學(xué)性質(zhì)而成為新的催化劑，并被廣泛應(yīng)用到綠色能源、精細(xì)化工和環(huán)境治理等各個領(lǐng)域?；钚晕锓N是光催化降解過程中重要中間物質(zhì)，也是評價(jià)納米金屬氧化物顆粒催化性能的重要指標(biāo)。此外，活性物種所引起的氧化應(yīng)激和氧化損傷是納米金屬氧化物顆粒的主要毒性來源。因此，研究納米金屬氧化物顆粒上的光生活性物種對于其催化機(jī)理的解釋和安全評價(jià)有重要意義。然而這些活性物種的壽命十分短暫（微秒或納秒級），使他們的直接檢測和定量非常困難

2、。電子順磁共振技術(shù)（EPR）可以定性和定量地檢測物質(zhì)原子或分子中所含的未配對電子，能夠?qū)钚匝跷锓N量的變化進(jìn)行有效表征，是目前反應(yīng)機(jī)理探究的有效檢測手段。在本研究中，通過EPR自旋捕捉和自旋標(biāo)記技術(shù)，研究了五種金屬氧化物以及三種自制納米金屬-硅復(fù)合物在光照條件下形成電子（e-），羥基自由基（?OH），超氧陰離子（O2-?）和單線態(tài)氧（1O2）的能力，并選用雙酚A（BPA）作為降解底物進(jìn)一步考察了它們的光降解性能。
　　具體研究結(jié)果

3、如下：
　　選擇合適的EPR自旋捕捉劑和自旋標(biāo)記物，建立了光照條件下納米金屬氧化物顆粒上的四種活性物種（e-、?OH、1O2和O2-?）的表征方法。通過EPR自旋捕捉和自旋標(biāo)記技術(shù)，研究了五種金屬氧化物（nAl2O3，nCuO，nFe2O3，nTiO2和nZnO）在光照條件下形成的活性物種的能力，結(jié)果表明：在光照過程中，nTiO2，nCuO，nAl2O3和nZnO能夠生成?OH和1O2，nFe2O3只生成了1O2。其中，?OH生成

4、量最多的是nTiO2，其次是nCuO。而nZnO和nAl2O3只能夠生成很少量?OH。
　　自制了三種納米金屬-硅復(fù)合物用以模擬進(jìn)入環(huán)境中金屬氧化物。通過EPR技術(shù)研究了其上光生載流子的穩(wěn)定性，得到一個g因子為2.00070~2.00105的表面F中心信號，且存在壽命較長。通過EPR自旋捕捉和自旋標(biāo)記技術(shù)考察了這三種納米金屬-硅復(fù)合物懸浮液體系產(chǎn)生活性物種的情況。發(fā)現(xiàn)在光照過程中，三種納米金屬-硅復(fù)合物都可以產(chǎn)生這三種活性物種（e