量子化學(xué)對自由基簇射脫除煙氣中多種污染物的能量研究.pdf

1、本文首先評述了中國的燃煤電廠煙氣污染現(xiàn)狀，同時闡述了各種傳統(tǒng)及其新興的煙氣脫除技術(shù)，指出了自由基簇射脫除技術(shù)的優(yōu)勢。　　簡要介紹了量子化學(xué)的理論基礎(chǔ)及主要理論形式，重點比較了密度泛函法和從頭計算法的各自優(yōu)劣。全面總結(jié)了前人對鍵解離能的計算方法，選擇了本文計算鍵解離能所采用的公式，考慮了零點振動能修正。確定了以密度泛函法作為本文進(jìn)行能量計算的基礎(chǔ)，綜合考量了目前的量化計算軟件，選擇Gaussian98作為本文開展量化計算的工具，采用B3

2、LYP方法在多個基組水平上對自由基源物質(zhì)及多種污染物進(jìn)行能量計算?！　∵\用Gaussian98程序，首先對自由基簇射脫除污染物技術(shù)中采用的自由基源物質(zhì)(NH3+Ar和H2O+O2)本身進(jìn)行能量計算，同時結(jié)合實驗數(shù)據(jù)，對計算結(jié)果的精度進(jìn)行分析，指出計算自由基源物質(zhì)解離能較為可靠的基組水平。通過比較自由基源物質(zhì)及背景氣中主要成分N2的解離能，確認(rèn)自由基源物質(zhì)較N2容易解離，且兩者的解離能差別在5ev左右。從理論上說明了背景氣只有在較高能量

3、下才會被解離，可以盡可能地避免二次污染?！　⊥瑫r，運用Gaussian98程序，對煙氣中多種有機(jī)污染物如苯、甲苯、二甲苯、乙苯、苯乙烯、萘、典型二噁英進(jìn)行能量計算，得出它們側(cè)鏈的相應(yīng)鍵解離能。結(jié)合文獻(xiàn)中對苯及多環(huán)芳香烴中環(huán)上C-C鍵能的計算結(jié)果，得出了一般有機(jī)物中的鍵解離能大小的規(guī)律，給出了量級關(guān)系。　　綜合多種污染物的鍵解離能，指出在降解污染物時所需的能量值；根據(jù)研究者對電暈放電的模擬，結(jié)合不同電壓下，空間不同位置電子能量分布及氣