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文檔簡介
1、本文首先評述了室內(nèi)空氣污染對人類健康的巨大危害及它的污染現(xiàn)狀,同時闡述了各種傳統(tǒng)及新興的室內(nèi)空氣凈化技術(shù),指出了電暈放電自由基簇射技術(shù)應(yīng)用于該領(lǐng)域的優(yōu)勢。 簡要介紹了量子化學(xué)中的密度泛函理論。采用從頭計(jì)算法中的HF、MP2和密度泛函中的B3LYP方法,在6.31G(d)基組水平上,優(yōu)化了各物種的平衡幾何構(gòu)型和能量。計(jì)算結(jié)果表明HF和MP2方法計(jì)算得到的分子能量較高,B3LYP方法計(jì)算得到的分子能量最接近實(shí)驗(yàn)值,所以選用B3LYP
2、方法較為可靠。在此基礎(chǔ)上理論計(jì)算了各物種的鍵解離能,其計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值符合的很好,因此采用此方法計(jì)算能可靠的預(yù)測分子鍵解離能。 通過量化計(jì)算結(jié)果確認(rèn)自由基源物質(zhì)的鍵解離能遠(yuǎn)小于背景氣體N<,2>,其鍵解離能均在4~5eV之間。且根據(jù)研究者對電暈放電的模擬,擬和得到的不同放電電壓下整個放電氣隙的平均能量分布指出:在整個放電過程中,電子能量大多數(shù)在5~20eV范圍內(nèi)。結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在整個放電過程中,高能電子能有效的將自由基源物質(zhì)
3、(O<,2>和H<,2>O)解離為O和OH自由基。 實(shí)驗(yàn)研究了采用O<,2>+H<,2>O作為自由基源物質(zhì)對甲醛進(jìn)行降解。結(jié)果表明,O、OH和HO<,2>自由基對甲醛降解的重要作用;噴嘴電極垂直于極板放置優(yōu)于平行放置模式;噴嘴直徑為3mm能夠取得較佳的甲醛降解效果;且廢氣中甲醛初始濃度的降低有利于降解效率的提高。說明電暈放電自由基簇射技術(shù)適合應(yīng)用于室內(nèi)空氣低濃度的甲醛污染物的脫除。 通過對甲醛降解過程中各化學(xué)反應(yīng)機(jī)理和難
4、易程度的分析,得出了在以O(shè)<,2>和H<,2>O作為自由基源物質(zhì)的電暈放電反應(yīng)中,由O、OH自由基引發(fā),以HCO自由基為催化劑的自由基鏈?zhǔn)椒磻?yīng)將甲醛降解成為甲酸,其中氧氣是甲醛降解氧化反應(yīng)的主氧化劑。甲醛降解成為甲酸和CO后,進(jìn)一步氧化將生成CO<,2>和水等無害物質(zhì)。 通過對降解產(chǎn)物進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)甲醛降解后主要的降解產(chǎn)物為碳氧化物和水,另外還存在一些未能來得及降解的甲醛分子。由此推斷甲醛在電暈放電自由基簇射過程中通過與自由基等
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