室內(nèi)空氣污染物苯和甲醛的“存儲-氧化”循環(huán)脫除研究.pdf

1、苯和甲醛作為室內(nèi)揮發(fā)性有機化合物(VOC)的典型代表，對環(huán)境產(chǎn)生不利影響的同時對人體健康造成了極大的危害。開發(fā)低成本，低能耗，高效率的脫除方法備受關(guān)注。針對室內(nèi)空氣中低濃度甲醛和苯的脫除，我們課題組提出了一種“存儲-氧化”循環(huán)凈化的新方法:在室溫下首先將甲醛或苯富集存儲在催化劑上;存儲飽和后再將催化劑適當升溫，催化活性提高，存儲物種被完全氧化為CO2和H2O，催化劑得以再生，再生后的催化劑可用于下一個“存儲-氧化”循環(huán)。實現(xiàn)這一過程的核

2、心科學問題包括:延長催化劑室溫存儲VOCs時間，降低材料再生溫度以及減少或避免再生過程中VOCs的熱脫附問題。
　　基于以上核心問題，本論文開展了以下幾方面的研究工作:
　　(1)由于苯在催化劑上的存儲利用的是孔道限域及π絡(luò)合作用，存在弱吸附的苯在熱氧化再生過程中的脫附問題。本論文以“等離子體再生”替代“熱再生”，建立苯的室溫“存儲-等離子體氧化再生”循環(huán)脫除方法:室溫存儲階段，利用具有優(yōu)異疏水性的鈦硅分子篩(TS-1)對苯

3、的擇形吸附性能將苯富集，吸附于催化劑的孔道之中，并通過AgCu金屬改性進一步提高苯的存儲能力。再生階段，引入等離子體放電，放電過程中產(chǎn)生大量的活性氧物種，無需添加貴金屬組分，室溫即可將存儲的苯完全氧化為COx和H2O，使催化劑得以原位再生，再生過程沒有苯的逸出，沒有NOx等副產(chǎn)物生成，循環(huán)過程中的碳平衡超過99％，催化劑可以循環(huán)使用。
　　(2)為進一步提高苯和甲醛的存儲量，選擇對二者均有較大吸附容量的活性炭為存儲材料，以等離子體

4、輔助催化氧化為再生方法，討論“存儲-氧化”循環(huán)法脫除VOCs在活性炭材料上的可行性。程序升溫脫附研究發(fā)現(xiàn)，活性炭材料上甲醛脫附溫度較低（脫附峰溫為130℃），存儲的甲醛易進入氣相被等離子體氧化為CO，造成等離子體再生過程CO2選擇性低;而活性炭存儲的苯較難脫附（脫附峰溫為260℃），部分沉積在活性炭上造成等離子再生過程中碳平衡較低。以上結(jié)果表明，活性炭材料不僅存在空氣中熱再生氧化問題，在室溫等離子體氧化再生過程中亦存在諸多不利因素，不適

5、于作為催化材料用于“存儲-氧化”循環(huán)脫除。
　　(3)為進一步增加催化劑甲醛存儲容量，以及降低氧化再生溫度，采用低溫共沉淀法制備鈷錳非貴金屬CoMnOx催化劑用于甲醛的存儲和催化氧化，TEM表征表明通過調(diào)節(jié)老化時間和溫度可對催化劑形貌進行控制，考察了CoMnOx形貌與催化活性間的構(gòu)效關(guān)系，制備出活性較好的Co∶Mn=3∶1的納米顆粒狀催化劑;并通過負載金屬Ag對CoMnOx催化劑進行改性，優(yōu)化制備方法和Ag的負載量，得到等體積浸漬