量子耗散動力學(xué)的理論發(fā)展與應(yīng)用.pdf

1、本論文致力于量子耗散動力學(xué)兩方面的研究。一方面是量子耗散理論的發(fā)展，我們系統(tǒng)介紹了通過影響泛函路徑積分求導(dǎo)來建立嚴格的級聯(lián)量子耗散方程的方法，給出了在不同方案下的具體形式：另一方面是嚴格量子耗散理論的實際應(yīng)用。這里我們涉及了幾種常見的耗散模型體系，包括布居數(shù)轉(zhuǎn)移體系、電荷轉(zhuǎn)移體系和驅(qū)動布朗振子體系。另外，由于嚴格的量子耗散理論所需的計算量非常巨大，本論文也討論了我們在數(shù)值算法方面所做的一些具體工作。本論文具體安排如下：
　　 第

2、一章介紹了量子耗散理論的一些背景知識，包括體系的約化描述，相關(guān)函數(shù)、響應(yīng)函數(shù)及線性響應(yīng)理論，重點討論了其中涉及的一些關(guān)鍵概念以及漲落-耗散定理。
　　 在第二章，我們首先回顧了影響泛函路徑積分公式，然后通過求影響泛函路徑積分時間導(dǎo)數(shù)的方法構(gòu)建了級聯(lián)耦合運動方程組(Hierarchical Equations ofMotion，HEOM)。該方法非微擾地處理任意溫度下的非馬爾可夫量子耗散過程，并且適用于有含時外場驅(qū)動的情況。除此之

3、外，我們還推導(dǎo)了與該級聯(lián)方程組等價的格林函數(shù)的連分數(shù)方程。
　　 在第三章，我們具體應(yīng)用上述的HEOM方程研究了受激拉曼絕熱轉(zhuǎn)移過程中純相位弛豫的影響。在具體應(yīng)用上，HEOM方程包含一組已知定義的輔助密度算符(Auxiliary Density Operators，ADOs)，這些輔助算符將體系-熱庫的耦合強度及記憶時間尺度以非微擾、級聯(lián)的方式處理。為了實現(xiàn)HEOM理論的數(shù)值計算，我們提出了一種索引機制，該機制可以在復(fù)雜的級聯(lián)結(jié)

4、構(gòu)中方便地實現(xiàn)下標(biāo)序列和ADOs之間的對映關(guān)系，從而可以大大加快運算過程中的尋址操作。另一方面，我們對每一個ADO都重新做了標(biāo)度，這樣所有的ADOs都統(tǒng)一到和約化體系密度矩陣相同的誤差范圍內(nèi)。在此基礎(chǔ)上，我們可以采用一種有效的過濾方法，該方法大大減少參與運算的ADOs的數(shù)目。在做完這些準(zhǔn)備工作后，我們利用該嚴格方法具體計算和分析了在一個簡單的三能級受激拉曼絕熱轉(zhuǎn)移過程中，存在純相位弛豫的耗散動力學(xué)問題，并將得到的嚴格結(jié)果同幾種微擾理論的

5、結(jié)果進行比較和標(biāo)定。
　　 上述HEOM是以玻色-愛因斯坦函數(shù)的Matsubara展開(Matsubara SpectralDecomposition，MSD)為基礎(chǔ)的，簡稱為MSD-HEOM。在第四章，我們給出了玻色-愛因斯坦函數(shù)的部分分式分解方法(Partial Fraction Decomposition，PFD)，并以此為基礎(chǔ)構(gòu)造了相應(yīng)的HEOM方程，簡稱PFD-HEOM。PFD分解的一個特點就是它分解后得到的極點為復(fù)極

6、點，這個特點使我們能夠更有效、更準(zhǔn)確地展開玻色-愛因斯坦分布函數(shù)。為了考察PFD-HEOM的數(shù)值效率，我們計算了自旋-玻色體系的耗散動力學(xué)演化，通過和MSD-HEOM比較，發(fā)現(xiàn)PFD-HEOM的計算效率明顯優(yōu)于MSD-HEOM，計算時間可以縮短一個數(shù)量級甚至更多。
　　 在第五章，我們發(fā)展了一種近似的級聯(lián)量子主方程方法(Hierarchical Quanrum Master Equation，HQME)。該方法對Drude熱庫模

7、型的傳統(tǒng)半經(jīng)典處理進行改進，所得到的HQME方程可以看作是對傳統(tǒng)的隨機Liouville方程理論的修正。雖然從形式上看只是很簡單的一項修正，但是改進后的方程不僅提高了準(zhǔn)確性而且也極大地擴寬了適用范圍；更加難能可貴的是，該修正并不會導(dǎo)致計算量的增加。這在隨后的對兩能級電荷轉(zhuǎn)移體系的耗散動力學(xué)研究中得到了驗證。同時我們還推導(dǎo)了該電荷轉(zhuǎn)移體系的嚴格、解析的速率表達式，其中用到了我們在前面提到的Liouville空間的連分數(shù)格林函數(shù)方法。最后，

8、我們給出了該近似HQME理論的應(yīng)用判則，它可以用來預(yù)估該理論在不同系統(tǒng)中的具體表現(xiàn)。
　　 第六章中，我們通過Wigner相空間高斯波包演化方法構(gòu)建了驅(qū)動布朗振子體系的嚴格量子主方程。該方程充分考慮了驅(qū)動和耗散之間的相關(guān)效應(yīng)，并將這種相關(guān)效應(yīng)歸結(jié)為有效場修正。通過研究，我們發(fā)現(xiàn)在驅(qū)動場頻率較低和熱庫記憶時間尺度為中等大小時，驅(qū)動和耗散之間的這種協(xié)同效應(yīng)對體系的影響明顯。
　　 在第七章，我們總結(jié)了本論文，并著重討論了作者