2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、本論文設計合成了1-聚乙二醇單甲醚-3-甲基咪唑羰基銠{[CH3O(CH2CH2O)nmim][Rhx(CO)y]}(n=8,16,22...)新一類聚醚羰基銠功能化離子液體,對其進行了結構表征和催化性能測試;研究了其在水及不同有機溶劑中的溶解性能,并在此基礎上建立了具有溫控相分離性能的離子液體/有機兩相催化體系,為實現(xiàn)“均相反應的多相化、解決貴金屬催化劑的分離回收”提供了一條新的途徑。
  聚乙二醇單甲醚mPEG首先與對甲苯磺酰

2、氯反應得到中間體mPEG甲苯磺酸鹽,mPEG磺酸鹽經碘化反應得到的碘代聚乙二醇單甲醚(mPEG)I再與1-甲基咪唑季銨化反應得到離子液體前驅體碘代1-聚乙二醇單甲醚-3-甲基咪唑離子液體[CH3O(CH2CH2O)nmim]I;然后將其與經RhCl3·nH2O與KOH/THF還原體系反應制備的K[Rhx(CO)y]在四氫呋喃溶劑中進行離子交換反應合成聚醚羰基銠功能化離子液體{[CH3O(CH2CH2O)nmim][Rhx(CO)y]}。

3、通過紅外光譜IR對其表征發(fā)現(xiàn):在1955cm-1、1990cm-1左右均出現(xiàn)羰基振動吸收峰,當歸屬于[Rhx(CO)y]-;而在1100cm-1附近均有明顯吸收峰,當歸屬于-(CH2CH2O)n-的特征峰;在2015cm-1附近的羰基分裂峰證明了羰基銠陰離子與咪唑陽離子的離子鍵結合。NMR表征不僅證明了聚乙氧基結構和羰基銠陰離子結構的存在,還表明所合成的離子液體催化劑的純度;TGA熱重分析表明其具有較高的熱穩(wěn)定性,能適用于大部分羰基化反

4、應的溫度范圍;熔點測定均為~50℃,亦為該物質歸屬離子液體提供了有力證據。
  考察該離子液體在水和不同有機溶劑的溶解性能表明:三種不同鏈長的離子液體均易溶于強極性溶劑,不易溶于弱極性溶劑;在某些溶劑中隨著聚醚鏈增長溶解度增大;所合成的羰基銠離子液體均易溶于水,這為以水為綠色溶劑的反應提供了巨大潛力;實驗發(fā)現(xiàn)在單一有機溶劑中,即使升高溫度也不存在混溶溫度。而該離子液體與PEG400/1,4-二氧六環(huán)/正庚烷可以構建“高溫均相,低溫

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