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1、導(dǎo)電聚吡咯(PPy)由于其導(dǎo)電性高、生物相容性好、環(huán)境和熱穩(wěn)定性優(yōu)良、合成方法簡(jiǎn)單等特性,普遍應(yīng)用在儲(chǔ)能設(shè)備(鋰離子電池和超級(jí)電容器)、吸附材料、化學(xué)傳感器、生物傳感器、壓力傳感器、各種生物醫(yī)學(xué)器件、生物材料、防腐劑涂層等領(lǐng)域。通常,電化學(xué)和使用化學(xué)氧化劑是制備聚吡咯最主要的方法。雖然這兩種方法各有優(yōu)勢(shì),但是在實(shí)際的合成和應(yīng)用過程中還存在一些不足。較突出的幾個(gè)問題是電化學(xué)制備效率太低,且容易產(chǎn)生低分子量的聚合物;化學(xué)法制備聚吡咯的產(chǎn)率和
2、電導(dǎo)率也受多種因素的影響;與其他材料復(fù)合也存在一定困難。針對(duì)這些不足,對(duì)聚吡咯合成方法的改進(jìn)已成為目前國(guó)內(nèi)外研究的熱點(diǎn)問題。
本論文一方面研究改進(jìn)和開發(fā)制備聚吡咯的新方法,另一方面通過合理的設(shè)計(jì)合成路線制備聚吡咯復(fù)合材料。全文以聚吡咯的合成為研究主線,通過使用不同的氧化劑,制備出形貌各異且性能優(yōu)良的聚吡咯及其復(fù)合材料,并根據(jù)不同的形貌研究其在不同領(lǐng)域中的應(yīng)用。本論文的主要研究?jī)?nèi)容及成果如下:
一、以γ射線輻射空氣飽和
3、的酸性水溶液產(chǎn)生的·OH和H2O2為引發(fā)劑引發(fā)溶解的吡咯(Py)單體聚合,制備單分散聚吡咯納米粒子。制備的PPy納米粒子顯示出顯著的NIR(808 nm)光熱轉(zhuǎn)化效率(40.1%)。MTT測(cè)定和熒光染色測(cè)定表明,PPy納米粒子本身的生物毒性很低。體外和體內(nèi)細(xì)胞實(shí)驗(yàn)表明,制備的PPy納米粒子表現(xiàn)出足夠強(qiáng)的NIR光熱效應(yīng),能夠有效地消融腫瘤細(xì)胞。本工作提供了一種綠色和方便的PPy納米粒子的合成路徑,具有成為高效癌癥治療光熱劑的潛在可能性。<
4、br> 二、以過硫酸銨為引發(fā)劑,在通過乳液聚合合成的單分散聚苯乙烯(PS)微球的模板上原位合成PPy殼層,隨后將PS模板刻蝕掉,從而制備單分散的樹莓型中空結(jié)構(gòu)聚吡咯微球(H-PPy)。當(dāng)用NIR激光(808 nm)照射H-PPy微球水分散液時(shí),體系顯示出顯著的光熱轉(zhuǎn)化效應(yīng),并且還具有優(yōu)異的光穩(wěn)定性。喜樹堿(CPT)可以通過簡(jiǎn)單的分散-滲透方法負(fù)載到H-PPy微球的中空腔內(nèi),其負(fù)載效率為0.14 mg/(mg H-PPy)。MTT測(cè)定和
5、和熒光染色測(cè)定表明,純H-PPy微球具有良好的生物安全性。在H-PPy微球中負(fù)載的CPT可以在NIR激光照射下實(shí)現(xiàn)顯著的、可控的釋放,并且H-PPy的光熱消融效應(yīng)和負(fù)載的CPT的化學(xué)消融效應(yīng)達(dá)到了協(xié)同殺死HeLa細(xì)胞的效果。藥物負(fù)載能力強(qiáng)、NIR光熱效率高以及合成過程簡(jiǎn)便,使得樹莓型中空H-PPy微球可望成為有效的癌癥治療劑并得到應(yīng)用。
三、以GO為引發(fā)劑,在異丙醇水溶液(10%)中,實(shí)現(xiàn)GO和Py之間發(fā)生氧化還原反應(yīng),合成r
6、GO/PPy復(fù)合凝膠。在反應(yīng)過程中,Py單體充當(dāng)GO還原的還原劑,GO充當(dāng)吡咯聚合的氧化劑。復(fù)合凝膠的形成,歸因于親水的GO還原成疏水的rGO所造成的親-疏水性轉(zhuǎn)變形成的自組裝,以及PPy和rGO之間的π-π強(qiáng)相互作用。rGO/PPy復(fù)合凝膠表現(xiàn)出比電容高、倍率性能好和循環(huán)穩(wěn)定性出色等優(yōu)異的電化學(xué)性能。該方法制備的水凝膠材料可用于超級(jí)電容器,并為制備聚吡咯復(fù)合凝膠材料提供了一種新的方法。
四、以KMnO4氧化MnCO3,得到y(tǒng)
7、olk-shell型MnO2為模板和引發(fā)劑制備了yolk-shell型MnO2@PPy復(fù)合微球。不僅聚吡咯的引入提高了材料的導(dǎo)電性,而且這種獨(dú)特的yolk-shell型結(jié)構(gòu)還可以有效地緩和體積膨脹-收縮所造成的內(nèi)應(yīng)力,保護(hù)電極免受高速充放電過程中的物理損壞。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明該yolk-shell型MnO2@PPy復(fù)合微球具有比電容高、倍率性能好和循環(huán)穩(wěn)定性出色等優(yōu)異的電化學(xué)性能。該方法制備的電極材料為制備結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,循環(huán)穩(wěn)定性的超級(jí)電
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