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1、金屬含硫四氮雜卟啉化合物及其衍生物能夠模擬細(xì)胞色素P450,是一種高效安全的綠色仿生催化劑。這些金屬氮雜卟啉化合物,不僅能作為催化劑應(yīng)用于石油化工中烷烴的C-H鍵活化,而且可以在溫和的條件下,以太陽(yáng)光為光源,空氣中的氧為氧化劑,高效地氧化降解有機(jī)污染物。
本論文主要工作如下:
第一章,介紹了不對(duì)稱(chēng)卟啉的合成方法,卟啉-碳納米管復(fù)合物的構(gòu)筑研究以及卟啉化合物的催化進(jìn)展。
第二章,將四(1,4-二噻英)四氮雜鐵
2、卟啉(FePz(dtn)4)作為仿生催化劑應(yīng)用于環(huán)己烷的催化氧化反應(yīng)中,并對(duì)一些重要反應(yīng)條件參數(shù)如溶劑、溫度、反應(yīng)時(shí)間等進(jìn)行了探索。得到了最佳的催化氧化條件:以乙腈作溶劑,在100℃的溫度下反應(yīng)12h,環(huán)己烷的轉(zhuǎn)化率可達(dá)50%,環(huán)己醇的選擇性可達(dá)81%。
第三章,合成了六(正丁硫基)-(β-硝基苯)并四氮雜卟啉(PhNO2Pz(SBu)6H2)和六(正丁硫基)-(β-甲氧基苯)并四氮雜卟啉(PhOMePz(SBu)6H2),其
3、產(chǎn)率分別是7.8%和34.1%。并利用1H-NMR,UV-Vis,MALDI-TOF MS,對(duì)它們進(jìn)行了表征。合成了這兩種四氮雜卟啉的數(shù)種金屬配合物(PhNO2Pz(SBu)6M,M=Co2+、Mn2+、Ni2+、Zn2+;PhOMePz(SBu)6Co)并利用MALDI- TOF MS,UV-Vis,CV對(duì)它們進(jìn)行了表征。將這些金屬四氮雜卟啉應(yīng)用于環(huán)己烷的催化氧化,發(fā)現(xiàn)錳卟啉催化活性最好,反應(yīng)12小時(shí)環(huán)己烷的轉(zhuǎn)化率可達(dá)38%,環(huán)己醇的
4、選擇性可達(dá)53%。其他四種金屬氮雜卟啉也表現(xiàn)出良好的催化活性,其催化活性順序?yàn)镻hNO2Pz(SBu)6Mn> PhOMePz(SBu)6Co> PhNO2Pz(SBu)6Co>PhNO2Pz(SBu)6Zn> PhNO2Pz(SBu)6Ni?;钚皂樞蛘f(shuō)明外圍帶推電子基團(tuán)的卟啉活性好于外圍帶吸電子基團(tuán)的卟啉。
第四章,合成了八正丁硫基四氮雜鐵卟啉-吡啶-單壁碳納米管共價(jià)復(fù)合物(FePz(SBu)8-Py-SWCNTs),并利用
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