低維錳基材料-氧化鈦納米管陣列復(fù)合結(jié)構(gòu)的調(diào)制生長(zhǎng)與電解水性能研究.pdf

1、相比于高成本貴金屬OER催化劑Pt、Ru、Ir及其氧化物，TiO2納米管陣列因其無毒無害、價(jià)格低廉、化學(xué)性能穩(wěn)定、資源豐富等優(yōu)點(diǎn)在解決環(huán)境污染與能源問題方面受到人們的廣泛關(guān)注，氧化錳(如Mn3O4和MnO2)以其價(jià)格低廉、價(jià)態(tài)結(jié)構(gòu)豐富等優(yōu)點(diǎn)成為電解水析氧電極材料的研究熱點(diǎn)。但在實(shí)際應(yīng)用中還存在著不可避免的瑕疵，如TiO2較高的析氧過電位，較高的電子-空穴復(fù)合率，MnOx較差的電化學(xué)穩(wěn)定性，所以本文通過將二氧化鈦納米管陣列作為沉積基體平臺(tái)

2、，將TiO2與MnOx復(fù)合通過表面修飾和形態(tài)控制使二者優(yōu)勢(shì)互補(bǔ)。本文主要研究成果如下:
　　(1)采用濕化學(xué)法沉積工藝，成功地將β-MnO2-NPs沉積到TiO2納米管內(nèi)制備具有可見光響應(yīng)和較高析氧活性的β-MnO2-NPs/TiO2納米管復(fù)合陽極材料。系統(tǒng)地研究了濕化學(xué)沉積工藝參數(shù)與電極材料的光吸收以及電解水OER性能間的關(guān)系并探討了光吸收和OER的機(jī)理，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明當(dāng)β-MnO2-NPs沉積質(zhì)量分?jǐn)?shù)為26.6％時(shí)，MnO2-N

3、Ps/TNAs有較好的可見光響應(yīng)，電解水性能最好，將析氧過電位降到0.291V。
　　(2)利用一步化學(xué)浴沉積法首次成功合成了TiO2納米管里生長(zhǎng)MnO2-NWs納米復(fù)合結(jié)構(gòu)電極材料、TiO2納米管里生長(zhǎng)MnOx-NTs復(fù)合雙管電極材料，系統(tǒng)地研究了MnOx-NTs與MnO2-NWs兩種不同形貌與可見光光吸收、電解水OER性能的關(guān)系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明MnOx-NTs@TNAs復(fù)合雜化雙管結(jié)構(gòu)的電極材料的可見光特征波長(zhǎng)較長(zhǎng)達(dá)到849nm

4、，OER性能最優(yōu)，將析氧過電位降到0.157 V,在0.80～1.20 V vs.Ag/AgCl的電壓范圍內(nèi)，MnOx-NTs@TNAs的光電流密度是MnO2-NWs@TNAs的10倍，是TiO2納米管的近90倍。經(jīng)過8h后的計(jì)時(shí)電位測(cè)試后，電化學(xué)穩(wěn)定性最好。
　　(3)通過電化學(xué)陰極還原法合成了較大光電流響應(yīng)的Mn-NPs@TNAs納米復(fù)合電極，通過正交試驗(yàn)法以及極差分析法找出影響光電流響應(yīng)最顯著的工藝參數(shù)，之后在單因素水平上進(jìn)