固體材料中正電子自洽與非自洽場理論計(jì)算.pdf

1、正電子是電子的反粒子，同時是人類發(fā)現(xiàn)的第一個反粒子，正電子與電子相遇會以兩γ光子為主要形式發(fā)生湮沒。這些湮沒光子為研究固體材料的基礎(chǔ)特性提供了一種途徑。在過去半個多世紀(jì)里，在無數(shù)科研工作者不懈努力下，已發(fā)展出一門新型獨(dú)立學(xué)科——正電子湮沒譜學(xué)(Positron Annihilation Spectroscopy)，它是一種無損探測手段，并且已廣泛應(yīng)用于材料科學(xué)如原子層次點(diǎn)缺陷、費(fèi)米面、元素鑒別等，醫(yī)學(xué)如正電子斷層掃描等眾多領(lǐng)域。

2、　　 實(shí)驗(yàn)上這些諸多成功極大促使了正電子湮沒理論研究。為了能更深刻、定量分析這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果，需要全面的、廣泛的理論研究。正電子理論模擬計(jì)算是正電子材料研究中的一個重要而不可或缺的研究領(lǐng)域，只有通過正電子定量的理論計(jì)算，才能從實(shí)驗(yàn)上分析出更多物理結(jié)果，同時更能可靠地判斷材料的微觀缺陷結(jié)構(gòu)、化學(xué)環(huán)境等等。事實(shí)上，在正電子各實(shí)驗(yàn)探測技術(shù)發(fā)展的同時，正電子相關(guān)理論模擬計(jì)算同時也在發(fā)展。
　　 這里我們認(rèn)為沒有涉及任何自洽計(jì)算過程的方法稱

3、為非自洽場方法，如經(jīng)驗(yàn)贗勢方法、中性原子疊加方法等，相反則稱為自洽場方法，如第一性原理贗勢平面波方法等。
　　 無論什么方法，到目前為止，基本上都是將正電子與電子這“二態(tài)”分開處理，這就是所謂的“conventional scheme”，本文將詳細(xì)講述非自洽場中的中性原子疊加方法與自洽場中的贗勢平面波方法。在正電子理論計(jì)算領(lǐng)域，其它眾多的方法雖然有所不同，但處理流程卻基本相同，掌握這兩種方法，其它計(jì)算方法就容易掌握。
　　

4、 本文在參閱國內(nèi)外大量正電子文獻(xiàn)及前人工作基礎(chǔ)上搭建了正電子相關(guān)計(jì)算系統(tǒng)，以相關(guān)晶體為例進(jìn)行全面測試，并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果或文獻(xiàn)理論計(jì)算結(jié)果進(jìn)行比較，對比結(jié)果表明這些計(jì)算系統(tǒng)的正確性與可靠性，并可用于計(jì)算其它復(fù)雜材料中正電子湮沒行為，為理論研究固體材料打下一定的基礎(chǔ)。本博士論文取得的主要成果如下:
　　 (1)通過對單質(zhì)的大量模擬計(jì)算發(fā)現(xiàn)，在超熱化階段，正電子超熱化時間很短，與其在固體材料中的壽命相比可完全忽略，注入深度滿足很好的指數(shù)

5、關(guān)系，這一點(diǎn)與文獻(xiàn)符合，但我們計(jì)算發(fā)現(xiàn)在某些輕元素單質(zhì)如單晶Si中，正電子注入輪廓不能很好地滿足Makhov形式;對于熱化過程，計(jì)算發(fā)現(xiàn)固體材料在低溫情況下(小于100K)，超熱化時間一般大于5ps，在實(shí)驗(yàn)上是可以探測到的，因此在分析低溫壽命譜時，必須考慮熱化時間的影響，也就是說在通過傳統(tǒng)的方法計(jì)算得到正電子壽命后，需要考慮熱化時間的修正，才能與低溫正電子壽命實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對比。
　　 (2)通過對閃鋅礦結(jié)構(gòu)和氯化鈉結(jié)構(gòu)的化合物計(jì)

6、算發(fā)現(xiàn)，對于相同晶體結(jié)構(gòu)的化合物，正電子壽命與品格常數(shù)存在簡單的關(guān)系，這為避免繁瑣的壽命計(jì)算提供了一種途徑。同時應(yīng)用中性原子疊加方法計(jì)算了復(fù)雜體系如AgBiSe2體系中壽命情況，計(jì)算得到的Ag單空位理論結(jié)果是195ps，與我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果198ps符合很好，從而確定材料中存在Ag空位，而正是Ag空位的存在，使得體系在升溫過程中，Ag和Bi雙金屬原子位置發(fā)生交換，這是AgBiSe2體系發(fā)生p-n-p轉(zhuǎn)換的重要原因。
　　 (3)運(yùn)用

7、Generator Coordinate Hartree Fock方法可以計(jì)算出元素周期表中幾乎所有的原子波函數(shù)。本文首次將此方法用于正電子理論計(jì)算領(lǐng)域，從而可以理論計(jì)算出元素周期表中幾乎所有元素的正電子波函數(shù)參量，這一點(diǎn)彌補(bǔ)了芬蘭開發(fā)的MIKA/Doppler程序包嚴(yán)重的不足;在此自由原子波函數(shù)基礎(chǔ)上，進(jìn)一步計(jì)算得到的Si多普勒展寬譜與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合較好;通過與第一性原理贗勢平面波方法的對比計(jì)算發(fā)現(xiàn)，由于其理論模型的根本問題，由中性原子

8、疊加方法計(jì)算得到的多普勒展寬譜有些高估了低動量湮沒成分，而低估了高動量湮沒成分。
　　 (4)在考慮帶隙修正與虛電荷修正的基礎(chǔ)上，計(jì)算了半導(dǎo)體Si和A(l)N中的單空位電荷態(tài)缺陷形成能，計(jì)算得到的Si單空位形成能與正電子壽命實(shí)驗(yàn)獲得的缺陷形成能符合很好;而在A(l)N中，計(jì)算得到的N空位形成能很高，因此AlN呈現(xiàn)n型半導(dǎo)體的原因并不是N空位引起的。
　　 初步搭建的正電子理論計(jì)算系統(tǒng)可用于計(jì)算眾多晶體結(jié)構(gòu)材料中正電子熱化