F摻雜鈰鈦低溫SCR催化劑的制備及脫硝性能研究.pdf

1、隨著經(jīng)濟的迅速發(fā)展，對電力需求的日益增長使得電廠燃煤鍋爐排放出的NOx含量也在逐漸增加，而選擇性催化還原技術(shù)(SCR)是控制固定源NOx排放最有效的方法。近些年來，低溫SCR技術(shù)因其節(jié)能減耗、運行成本低和廣闊的工業(yè)應(yīng)用前景等優(yōu)點受到了越來越多的關(guān)注。V2O5-WO3(MoO3)/TiO2是SCR技術(shù)中廣泛應(yīng)用的商業(yè)催化劑，但由于它在300～400℃的中高溫范圍才能表現(xiàn)出最佳的脫硝效果，同時也存在釩的毒性、SO2氧化率高和易產(chǎn)生二次污染等

2、缺點，因此不適合在低溫SCR技術(shù)中應(yīng)用和推廣。本論文提出了新型的F摻雜改性的鈰鈦基SCR催化劑，并對其低溫SCR脫硝性能進行了系統(tǒng)性的研究。
　　本論文分別采用溶膠凝膠-浸漬法和共沉淀法制備了兩種系列的F摻雜鈰鈦催化劑，結(jié)果發(fā)現(xiàn)F摻雜提高了鈰鈦催化劑的脫硝活性，而且F摻雜量和Ce含量對催化劑脫硝活性的影響表明，最佳配比的催化劑分別是Ce0.1/TiF1.5和Ce0.3TiF1.5。通過對空速、O2濃度、[NH3]/[NO]和煅燒溫

3、度等工藝條件進行考察，結(jié)果表明500℃煅燒制備的兩種催化劑均在O2濃度為5％、NH3]/[NO]為1.2時的脫硝活性最高;相同條件下，共沉淀法制備催化劑的低溫脫硝活性大大高于溶膠凝膠-浸漬法制備的催化劑，Ce0.3TiF1.5催化劑在空速41000h-1時，180℃的脫硝效率達到92.19％。通過考察H2O和SO2對催化劑脫硝性能的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)兩種催化劑均表現(xiàn)出了良好的抗H2O性和相對較差的抗SO2性，相比而言，共沉淀法制備催化劑的抗

4、硫抗水性更好。
　　采用XRD、BET、PL、XPS和NH3-TPD表征手段對兩個系列催化劑的晶型結(jié)構(gòu)、比表面積、氧空位、元素價態(tài)及表面酸性等物化性質(zhì)進行了分析，結(jié)果表明通過F進入TiO2品格取代部分氧原子引起了一系列催化劑結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)的變化。與溶膠凝膠-浸漬法相比，共沉淀法制備的催化劑呈現(xiàn)出無定型結(jié)構(gòu)，F(xiàn)摻雜更能加強催化劑中Ce與Ti之間的相互作用，從而使催化劑產(chǎn)生了更大的比表面積、更多的氧空位、化學(xué)吸附氧和酸性位點，這些因素