鈷鈦及鈰鈦催化劑的制備及其脫硝性能研究.pdf

1、目前對于燃煤電廠氮氧化物(NOx)脫除最為有效的方法是以NH3為還原劑的選擇性催化還原(NH3-SCR)技術。廣泛應用的NH3-SCR脫硝催化劑為V2O5-WO3/TiO2,但由于該釩系催化劑僅適用于中高溫工況和廢棄后處理不當易對環(huán)境造成污染等原因，使得科研工作者對無釩且低溫脫硝效果良好的催化劑的研究顯得十分必要。本實驗以探討氧空位對NH3-SCR反應的促進作用及進一步提高鈷鈦和鈰鈦催化劑的低溫脫硝活性為目的，提出制備摻雜型和負載型鈷鈦

2、、鈰鈦催化劑的思路，并對其進行脫硝活性評價和反應過程分析。
　　本實驗采用溶膠凝膠法和浸漬法制備了鈷元素摻雜TiO2催化劑(Co-Ti)和以TiO2為載體的鈷負載催化劑(Co/Ti)，利用固定床測試系統(tǒng)測試兩者的NH3-SCR脫硝活性，并結合一系列現(xiàn)代分析測試手段對催化劑進行系統(tǒng)研究。研究發(fā)現(xiàn)Co-Ti催化劑具有較好的低溫脫硝活性。對比并分析Co-Ti和Co/Ti催化劑的X射線衍射(XRD)圖譜、X射線光電子能譜(XPS)以及光致

3、發(fā)光(PL)光譜可知，Co-Ti催化劑中Co2+摻雜進入TiO2晶格內(nèi)部并取代Ti4+，促使該催化劑產(chǎn)生較多的氧空位，而氧空位可吸附并活化氧氣產(chǎn)生化學吸附氧物種。結合電子順磁共振(EPR)結果可知，由于Co-Ti催化劑中Co2+的摻雜使得該催化劑表面的超氧自由基數(shù)量增多，從而促進超氧自由基與吸附態(tài)的NO反應生成較多的SCR中間產(chǎn)物硝基類物種，從而促進了NH3-SCR反應的進行。因此，Co-Ti催化劑的脫硝活性優(yōu)于Co/Ti催化劑的脫硝活

4、性。
　　基于鈷鈦催化劑的研究結果，實驗又以提高鈰鈦催化劑的低溫脫硝活性為目的，采用溶膠凝膠法和浸漬法制備了摻雜型鈰鈦催化劑(Ce-Ti)和負載型鈰鈦催化劑(Ce/Ti)，并對催化劑進行脫硝活性評價。研究結果表明，Ce-Ti催化劑具有較好的低溫脫硝活性，在240℃時就可達到95％以上的NO脫除效率。利用一系列分析測試手段對催化劑進行分析測試。拉曼(Raman)和XPS結果表明，Ce-Ti催化劑中存在Ce-O-Ti結構，而且產(chǎn)生了較