幾種新型鈣鈦礦催化劑的制備及性能研究.pdf

1、本文以改進(jìn)的溶膠．凝膠法制備了幾種新型鈣鈦礦型復(fù)合氧化物Ba-Zr-O、La-Ce-O、Sr-Ce-O、Mg-Ce-O、Ba-Ce-O，La-Zr-O并與常見的La-Co-O、Ba-Co-O復(fù)合氧化物催化劑進(jìn)行了比較研究，同時(shí)又以微乳法、共沉淀法制備了其中某些催化劑，研究了它們的物理化學(xué)性能和催化性能。在此基礎(chǔ)上選擇甲烷催化活性較好的鈣鈦礦型復(fù)合氧化物BaZrO<,3>為基質(zhì)，用稀土La部分或完全取代Ba離子，探討了鑭摻雜對(duì)BaZrO<

2、,3>鈣鈦礦型復(fù)合氧化物催化劑的甲烷催化性能的影響。以X射線衍射(XRD)技術(shù)分析了樣品的晶體結(jié)構(gòu)、粒徑和晶胞參數(shù)，以BET法求算了比表面積，用程序升溫還原(H<,2>-TPR)技術(shù)、傅立葉紅外光譜(FT-IR)、電導(dǎo)、透射電鏡(TEM)和磁性測(cè)量等技術(shù)表征了催化劑的物理化學(xué)性能，以甲烷催化燃燒反應(yīng)為探針，考察了樣品的催化活性，并與其物理化學(xué)性能進(jìn)行了關(guān)聯(lián)。 研究結(jié)果表明，本文采用的三種制備方法中改進(jìn)的溶膠．凝膠法在1200℃焙

3、燒3h后合成出單一相鈣鈦礦型復(fù)合氧化物BaCeO<,3>、BaZrO<,3>、BaCoO<,2.70>、SrCeO<,3>和LaCoO<,3>。TEM分析結(jié)果表明，BaZrO<,3>催化劑主要以立方形的大小均勻(小于40.55nm)的粒子組成，分散性較好，在甲烷催化燃燒反應(yīng)中顯示出了良好的催化活性，其起燃溫度T<,10>為500℃，T<,90>為680℃，催化活性明顯高于其它體系催化劑。在BaZrO<,3>催化劑的研究基礎(chǔ)上我們進(jìn)一步摻

4、雜不同量稀土La取代Ba子時(shí)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)取代量為0.6時(shí)，Ba-La-Zv-O體系催化劑的甲烷催化活性有所提高，其起燃溫度下降到T<,10>0為490℃，T<,90>為670℃。與Zarur等人在《Nature》上報(bào)道的世界領(lǐng)先催化劑含稀土鈰六鋁酸鹽型的T<,10>為425℃，T<,90>為600℃接近，該催化劑TEM結(jié)果表明，得到的催化劑的顆粒比較均勻，細(xì)小，分散度較好，XRD分析結(jié)果表明，摻鑭后晶胞參數(shù)收縮，說明鑭已進(jìn)入到BaZr0<,