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1、隨著現(xiàn)代工業(yè)技術(shù)的發(fā)展,人們對(duì)能源的需求量與日俱增,隨之而來(lái)的環(huán)境問(wèn)題也受到越來(lái)越多的關(guān)注,甲烷催化燃燒技術(shù)是抑制NOx排放的重要手段。甲烷催化燃燒技術(shù)可以使甲烷在低溫下與氧氣發(fā)生化學(xué)反應(yīng),并放出熱量。本文以LaMnO3+δ作為研究對(duì)象,探討了使用溶膠凝膠法制備催化劑時(shí)不同的絡(luò)合劑、焙燒時(shí)間、升溫速率、金屬離子濃度以及在催化劑B位摻雜Fe元素對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)以及催化甲烷燃燒活性的影響,并采用硬模板法制備LaMnO3+δ催化劑,使用XRD、B
2、ET、H2-TPR、O2-TPD、XPS等方法對(duì)催化劑進(jìn)行表征。
采用檸檬酸為絡(luò)合劑時(shí),所制備的催化劑晶相單一,活化氧以及高價(jià)金屬離子含量多,催化活性較好。適當(dāng)?shù)谋簾龝r(shí)間和升溫速率會(huì)提高催化劑中高價(jià)態(tài)金屬離子的含量以及催化劑的熱穩(wěn)定性,焙燒時(shí)間過(guò)長(zhǎng)會(huì)使催化劑燒結(jié),過(guò)快的升溫速率使吸附氧的活化能力降低,并產(chǎn)生較多的雜相,從而影響催化劑的催化活性。溶液中金屬離子濃度較高,雖然會(huì)使催化劑中非化學(xué)計(jì)量比氧的含量增加,但是會(huì)減少表面吸附
3、氧以及高價(jià)態(tài)金屬離子含量,并會(huì)降低催化劑的熱穩(wěn)定性,從而不利于催化燃燒甲烷。當(dāng)在B位摻雜Fe元素后,表面吸附氧含量減少,催化劑的熱穩(wěn)定性降低,活性降低。
使用硬模板法制備催化劑時(shí),在溶液中添加乙醇溶液時(shí),會(huì)適當(dāng)提高催化劑的表面吸附氧、Mn4+的含量以及催化劑的熱穩(wěn)定性。與溶膠凝膠法制備的催化劑相比,硬模板法制備的催化劑具有較高的比表面積,可以吸附更多的用于氧化甲烷的氧,并有較多的Mn4+離子以及O22-/O-,所以表現(xiàn)出更好的
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