稀土雙鈣鈦礦型鋁系催化劑的制備及甲烷催化燃燒性能研究.pdf

1、天然氣傳統(tǒng)燃燒利用方式不僅造成嚴(yán)重的環(huán)境污染,而且能源利用效率低。催化燃燒技術(shù)作為一種環(huán)境友好且燃燒效率高的能源利用方式越來越受到重視。
　　 本文采用檸檬酸溶膠-凝膠法制備了鋁系La2BAlO6(B=Co、Ni、Mn)稀土雙鈣鈦礦型催化劑,并與相應(yīng)的稀土單鈣鈦礦型催化劑LaBO3(B=Co、Ni、Mn、Al)進(jìn)行了比較,考察了焙燒溫度對雙鈣鈦礦型氧化物的影響,探討了A位上Sr取代La對鈣鈦礦型復(fù)合氧化物催化劑的甲烷催化燃燒性能

2、的影響。利用X射線粉末衍射(XRD)、H2-程序升溫還原(H2-TPR)、比表面(BET)、掃描電鏡(SEM)、傅立葉變換紅外吸收光譜(FT-IR)和磁性測試等手段對樣品進(jìn)行了表征,以甲烷催化燃燒反應(yīng)為探針考察了其催化活性,并與其物理化學(xué)性能進(jìn)行了關(guān)聯(lián)。
　　 實驗結(jié)果表明,在空氣氣氛中1100℃焙燒3h后,鋁系La—B—Al—O(B=Co、Ni、Mn)催化劑均形成了單相的La2CoAlO6、La2Ni¨AlO6和La2MnAl

3、O6稀土雙鈣鈦礦型化合物。其中La2NiAlO6表現(xiàn)出較好的甲烷催化燃燒活性,其起燃溫度(T10)和完全轉(zhuǎn)化溫度(T90)分別為433.1℃和649.7℃,La2CoAlO6次之,La2MnAlO6最差。從催化劑的H2-TPR譜圖中發(fā)現(xiàn),La2NiAlO6較好的甲烷催化燃燒活性與其較低的還原峰溫有關(guān)。
　　 同時,對稀土雙鈣鈦礦型La-B-Al-O(B=Co、Ni、Mn)系列催化劑與相應(yīng)的單鈣鈦礦型La-B-O(B=Co、Ni、

4、Mn、Al)系列催化劑進(jìn)行了系統(tǒng)的比較?；钚詼y試結(jié)果表明,雙鈣鈦礦系列催化劑活性均優(yōu)于相應(yīng)的單鈣鈦礦型催化劑,與相應(yīng)的兩種單鈣鈦礦型催化劑混合物相比,雙鈣鈦礦仍表現(xiàn)出良好的催化活性,這說明在雙鈣鈦礦催化劑La2BAlO6(B=Co、Ni、Mn)結(jié)構(gòu)中,B位元素與Al元素之間存在著協(xié)同作用,而這種協(xié)同作用對甲烷催化燃燒反應(yīng)是有利的。
　　 在此基礎(chǔ)上,重點考察了不同焙燒溫度對La2NiAlO6結(jié)構(gòu)及甲烷催化燃燒活性的影響。結(jié)果表明