鑭鎳鈣鈦礦催化劑的制備、表征及可見光催化性能研究.pdf

1、隨著全球經(jīng)濟的高速發(fā)展，工、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)需求不斷擴大，而與此同時工、農(nóng)業(yè)以及生活污水的大量排放不僅對環(huán)境造成嚴(yán)重污染同時還危害著人類健康。因此，研發(fā)在可見光下可以高效降解水體污染物的催化劑具有重要的意義。鈣鈦礦型催化劑因其獨特的結(jié)構(gòu)特征，在光催化降解水體中有機污染物方面表現(xiàn)出了良好的催化活性。本文以檸檬酸為絡(luò)合劑采用溶膠凝膠法制備了一系列鈣鈦礦型La1-xMxNi1-yNyO3（M=Sr、Ca、Ba、Ag，x=0、0.1、0.3、0.5、0

2、.7， N=Co、Cu、Mn、Zn，y=0、0.1、0.3、0.5、0.7）復(fù)合氧化物催化劑，并利用TG-DTA、XRD、UV-vis DRS、PL、BET、SEM等手段對其進行了表征，以甲基橙（偶氮類有機物）模擬目標(biāo)污染物，評價催化劑的可見光催化活性并對催化劑的合成條件進行優(yōu)化，同時還探究了不同光催化條件下催化劑對堿性品紅（三芳甲烷類）溶液和毒死蜱（有機磷類）溶液的光催化活性并對催化過程動力學(xué)進行了研究。
　　1、對La1-xM

3、xNi1-yNyO3（M=Sr、Ca、Ba、Ag，x=0、0.1、0.3、0.5、0.7，N=Co、Cu、Mn、Zn，y=0、0.1、0.3、0.5、0.7）的A位（M）摻雜、B位（N）摻雜以及A位（M）和B位（N）共摻雜研究時發(fā)現(xiàn)，當(dāng)摻雜離子的濃度在一定范圍內(nèi)均可獲得鈣鈦礦型晶體結(jié)構(gòu)，以500W氙燈模擬可見光，用甲基橙溶液的脫色率評價所合成的一系列催化劑的光催化性能，結(jié)果表明摻雜離子的種類以及摻雜量對光催化活性具有重要影響，其中La0

4、.9Sr0.1NiO3對于甲基橙溶液的脫色表現(xiàn)出良好的光催化活性。由此表明催化劑的光吸收能力和光生電子-空穴的復(fù)合能力會受到摻雜金屬離子種類及其摻雜濃度影響。
　　2、對 La0.9Sr0.1NiO3催化劑的合成條件進行優(yōu)化，結(jié)果表明檸檬酸的用量、pH值、煅燒溫度和煅燒時間等條件對合成產(chǎn)物的物相結(jié)構(gòu)、光生電子-空穴的復(fù)合能力以及表面形貌等具有較大影響。當(dāng)檸檬酸的物質(zhì)的量與金屬離子總物質(zhì)的量的摩爾比為1:1、合成溶液pH為1.5時，

5、在700℃下煅燒4 h可以獲得性能較優(yōu)的催化劑，當(dāng)催化劑用量為1.20 g/500 ml時其對13.2 mg/L的甲基橙溶液在180 min內(nèi)脫色率可以達到62.1％。
　　3、以 La0.9Sr0.1NiO3為催化劑、以堿性品紅溶液模擬染料廢水，探討了光照時間、催化劑的添加量、溶液初始濃度、pH值、H2O2的添加量以及催化劑的重復(fù)使用次數(shù)等對光催化效果的影響。結(jié)果表明：當(dāng)堿性品紅溶液的初始濃度為12.80mg/L、催化劑投加量為

6、1.20g/L、溶液pH為弱酸性、H2O2的添加量為2ml/L的條件下，光照180min其對堿性品紅溶液的脫色率可以達到83.33%，CODCr去除率為62.69%，催化劑重復(fù)使用4次后，脫色率仍可達到68.43%。其光催化過程遵從二級反應(yīng)動力學(xué)，速率常數(shù)為0.0025mg-1﹒L﹒min-1，半衰期為41.28min。
　　4、以 La0.9Sr0.1NiO3為催化劑、以毒死蜱溶液模擬農(nóng)藥廢水，探究了光照時間、催化劑的投加量、溶

7、液的初始濃度、溶液的pH值以及外加氧化劑的用量對光催化活性的影響。結(jié)果表明：當(dāng)毒死蜱溶液的初始濃度為185.0mg/L、催化劑投加量為2.40g/L、溶液pH為6.4、H2O2的添加量為6ml/L的條件下，光照180min其對毒死蜱溶液的降解率可以達到92.10%、CODCr去除率為71.86%，催化劑重復(fù)使用4次后，降解率仍可達到78.28%。光催化降解過程遵從零級反應(yīng)動力學(xué)方程，在最佳光催化條件下的光催化反應(yīng)速率常數(shù)為0.5357m