鐵鈰復(fù)合催化劑低溫SCR脫硝性能、堿金屬中毒機(jī)理及成型制備研究.pdf

1、低溫催化劑是目前煙氣脫硝催化劑領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)之一。鐵基催化劑因其價(jià)格低廉、無(wú)毒無(wú)害且選擇性好，是低溫脫硝催化劑開發(fā)領(lǐng)域的一個(gè)重要研究方向;而鈰由于其優(yōu)異的氧化還原性能以及較高的儲(chǔ)氧能力，常被摻雜到催化劑中以提高脫硝活性。
　　本文采用檸檬酸法制備鐵鈰復(fù)合催化劑，并對(duì)制備催化劑的條件進(jìn)行優(yōu)化;對(duì)優(yōu)化制備的鐵鈰催化劑展開反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、反應(yīng)條件和反應(yīng)機(jī)理等研究;對(duì)優(yōu)選催化劑進(jìn)行堿金屬、H2O和SO2的中毒研究，探索中毒機(jī)理，分析中毒原因;

2、最后，對(duì)鐵鈰催化劑進(jìn)行蜂窩狀成型制備工藝探索。結(jié)果如下:
　　從摻雜鈰制備的鐵鈰復(fù)合催化劑脫硝性能研究表明:Ce能提升鐵基催化劑的脫硝性能。O2濃度、氨氮比、反應(yīng)空速(GHSV)及NO初始濃度均會(huì)對(duì)NH3-SCR反應(yīng)產(chǎn)生影響。NH3、NO和O2的反應(yīng)級(jí)數(shù)分別為0、1.0和0.2級(jí)，220℃～280℃范圍的表觀反應(yīng)活化能為39.1 kJ/mol，活性較高。反應(yīng)同時(shí)存在L-H和E-R機(jī)理，低溫L-H機(jī)理占主導(dǎo)，高溫更多是以E-R機(jī)理進(jìn)

3、行。
　　從優(yōu)選的鐵鈰復(fù)合催化劑堿金屬中毒研究表明:堿金屬會(huì)使催化劑表面的酸性位點(diǎn)數(shù)量、強(qiáng)度以及酸性種類下降，氧化還原性能還會(huì)受到鈍化作用，導(dǎo)致了SCR脫硝反應(yīng)受阻。堿金屬鉀對(duì)NOx的吸附影響較小。清洗再生能使中毒催化劑的部分活性恢復(fù)，酸洗效果比水洗好。
　　從優(yōu)選的鐵鈰復(fù)合催化劑H2O和SO2失活研究表明:水蒸氣與反應(yīng)氣氛在催化劑活性位點(diǎn)的競(jìng)爭(zhēng)吸附，造成催化劑失活，并且這種失活是可逆的。SO2會(huì)造成鐵鈰催化劑的不可逆失活。

4、SO2不會(huì)對(duì)催化劑吸附NH3造成影響，而對(duì)NO的吸附和氧化產(chǎn)生抑制，造成催化劑脫硝活性下降。催化劑表面硫酸銨鹽的沉積以及活性金屬組分被硫酸化也是造成低溫段活性受限的兩個(gè)重要原因。
　　從成型制備工藝研究表明:成型過(guò)程中需添加多種助劑以制備蜂窩狀成型催化劑，其中成型劑的添加種類和添加量會(huì)直接影響成型催化劑的機(jī)械性能。以二氧化硅加硼酸為復(fù)合成型劑所制備催化劑機(jī)械性能較好。蜂窩狀催化劑的制備使用模壓法完成，通過(guò)多個(gè)制備工藝步驟，最終得到