正電性氫(Hδ+)與負(fù)電性氫(Hδ-)作用規(guī)律研究.pdf

1、隨著科技進(jìn)步、經(jīng)濟(jì)發(fā)展和人類生活水平的提高，化石能源過(guò)度消耗，全球范圍內(nèi)都面臨著愈加嚴(yán)重的能源危機(jī)和環(huán)境問(wèn)題。因此，探索具有清潔、無(wú)污染、能效高等優(yōu)點(diǎn)并且可以替代化石能源的新型能源材料就顯得格外重要。氫氣具有儲(chǔ)量豐富、燃燒產(chǎn)物清潔、能量密度高等優(yōu)點(diǎn)，可以為燃料電池等動(dòng)力系統(tǒng)提供高效穩(wěn)定的能量來(lái)源，成為關(guān)注熱點(diǎn)。然而氫氣的安全高效存儲(chǔ)、實(shí)現(xiàn)釋氫過(guò)程完全可控等問(wèn)題尚未完全解決，氫氣的實(shí)際應(yīng)用受到一定限制，探索具有高體積、高質(zhì)量?jī)?chǔ)氫密度的儲(chǔ)氫

2、材料具有重要的實(shí)際意義。B-N-H類化合物具有較高的含氫量、適當(dāng)?shù)姆€(wěn)定性、理想的釋氫溫度、一定的可逆再生功能，成為具有巨大潛力的化學(xué)儲(chǔ)氫材料。
　　自硼烷化學(xué)之父AlfredStock在硼化學(xué)領(lǐng)域做出了開創(chuàng)性的工作以來(lái)，硼烷化合物就一直在化學(xué)領(lǐng)域發(fā)揮著重要作用。硼烷是一類很好的還原試劑，在有機(jī)合成方面具有重要的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值，在有機(jī)反應(yīng)中還原碳氮、碳碳、碳氧等不飽和鍵。部分硼烷具有高的含氫量，或者通過(guò)與其他物質(zhì)的作用放出較多的氫氣，

3、作為潛在的儲(chǔ)氫材料也受到越來(lái)越多的關(guān)注。
　　在充分調(diào)研了相關(guān)文獻(xiàn)后，了解了近些年來(lái)傳統(tǒng)和新型儲(chǔ)氫材料的發(fā)展?fàn)顩r，回顧了酸堿理論，總結(jié)了酸堿中和反應(yīng)的實(shí)際意義。正氫(Hδ+)負(fù)氫（Hδ-）結(jié)合成為氫分子的反應(yīng)屬于廣義上的酸堿中和反應(yīng)，而質(zhì)子供體(HX,X=F、O、N)上的正電性氫(Hδ+)和接受質(zhì)子化合物上的負(fù)電性氫（Hδ-）結(jié)合生成氫氣是一種釋放氫氣的有效途徑，兩者之間存在的特殊靜電吸引作用叫做雙氫鍵。雙氫鍵對(duì)物質(zhì)的物理性質(zhì)、結(jié)

4、構(gòu)、形成機(jī)理的都有十分重要的影響，尤其體現(xiàn)在胺硼烷化學(xué)中。雙氫鍵強(qiáng)弱的影響因素和雙氫鍵在分子結(jié)構(gòu)、化學(xué)反應(yīng)性等方面的應(yīng)用，特別是雙氫鍵可以誘導(dǎo)氫氣生成反應(yīng)和該反應(yīng)在合成化學(xué)中的應(yīng)用還沒(méi)有引起學(xué)術(shù)界的充分重視。最后詳細(xì)闡述了氨硼烷的結(jié)構(gòu)、應(yīng)用以及化學(xué)反應(yīng)，并介紹了其它幾種常見硼烷路易斯酸堿加合物（N，N-二甲基苯胺硼烷、二甲基硫醚硼烷、四氫呋喃硼烷）所參與的化學(xué)反應(yīng)以及在藥物合成中的具體應(yīng)用。
　　本碩士論文基于課題組對(duì)硼化學(xué)、儲(chǔ)氫

5、材料、雙氫鍵的前期研究工作，從存在于正電性氫和負(fù)電性氫之間的相互作用出發(fā)，選用了近四十種提供正電性氫的質(zhì)子酸（如醇類、酚類、糖類等），通過(guò)與提供負(fù)電性氫的路易斯酸堿加合物（不同路易斯堿性的硼烷，包括氨硼烷、N,N二甲基苯胺硼烷、二甲基硫醚硼烷、四氫呋喃硼烷）相互作用，通過(guò)觀察對(duì)比實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，分析總結(jié)溫度、溶劑等因素對(duì)反應(yīng)規(guī)律的影響，初步探究了正電性氫和負(fù)電性氫的反應(yīng)規(guī)律。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，氨硼烷幾乎不能與弱的質(zhì)子酸作用，與含較活潑質(zhì)子氫的化合