PI-Al2O3三層納米復(fù)合薄膜層間界面結(jié)構(gòu)與性能研究.pdf

1、聚酰亞胺因其優(yōu)異的力、熱和電等綜合性能被廣泛應(yīng)用于微電子、電氣絕緣及航空航天等領(lǐng)域。隨著電力電子技術(shù)和高速鐵路的飛速發(fā)展，脈寬調(diào)制技術(shù)廣泛應(yīng)用于高速動(dòng)車組的變頻調(diào)速牽引電機(jī)中。由于高頻脈沖電壓所帶來(lái)的電暈放電及空間電荷效應(yīng)經(jīng)常引起絕緣材料的過(guò)早老化，傳統(tǒng)單層聚酰亞胺薄膜已無(wú)法滿足變頻電機(jī)的絕緣要求，因此對(duì)變頻電機(jī)用聚酰亞胺薄膜進(jìn)行結(jié)構(gòu)改性和功能化已經(jīng)成為近年來(lái)的研究熱點(diǎn)。
　　本文通過(guò)逐層流延鋪膜及熱亞胺化法制備了PI/Al2O3

2、單層復(fù)合薄膜和具有“三明治”結(jié)構(gòu)的PI/Al2O3三層復(fù)合薄膜。與傳統(tǒng)的單層聚酰亞胺復(fù)合薄膜相比，通過(guò)引入摻雜層與純膜層之間的層間界面結(jié)構(gòu)進(jìn)一步提高了復(fù)合薄膜的性能。首先研究了納米Al2O3顆粒對(duì)PI/Al2O3復(fù)合薄膜化學(xué)結(jié)構(gòu)以及微觀形貌的影響。透射電鏡分析表明，PI/Al2O3三層復(fù)合薄膜具有完整的三層結(jié)構(gòu)，并且層間界面非常清晰，無(wú)裂紋、孔隙等缺陷存在;紅外光譜分析顯示PI/Al2O3復(fù)合薄膜依然具有聚酰亞胺所特有的化學(xué)結(jié)構(gòu)，納米A

3、l2O3顆粒的加入以及三層結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)對(duì)PI基體的亞胺化程度影響不大;X射線衍射圖譜分析表明納米Al2O3顆粒的引入會(huì)降低PI大分子鏈的排列有序度。
　　薄膜的力學(xué)性能分析顯示納米Al2O3顆粒的加入會(huì)降低PI/Al2O3復(fù)合薄膜的拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長(zhǎng)率。但是在相同Al2O3摻雜含量下，與PI/Al2O3單層復(fù)合薄膜相比，三層復(fù)合薄膜具有更高的拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長(zhǎng)率，尤其是在高Al2O3摻雜含量下，三層復(fù)合薄膜的力學(xué)性能優(yōu)勢(shì)更加明顯。中

4、間純PI層的存在可以提高復(fù)合薄膜的力學(xué)性能，層間界面也可以阻擋微裂紋的發(fā)展，起到提高拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長(zhǎng)率的作用;綜合TG、DSC及DMA等熱學(xué)特性測(cè)試結(jié)果表明，PI/Al2O3單層以及三層復(fù)合薄膜的熱穩(wěn)定性均高于純PI薄膜，表明納米Al2O3顆粒的引入能夠有效阻止PI分子鏈的熱運(yùn)動(dòng)和熱分解，提高薄膜的熱穩(wěn)定性。
　　寬頻介電譜測(cè)試結(jié)果表明，當(dāng)納米Al2O3含量達(dá)到12wt％時(shí)，PI/Al2O3復(fù)合薄膜具有較大的介電常數(shù)，但是其介電

5、損耗也明顯高于純PI薄膜;在相同Al2O3摻雜含量下，與PI/Al2O3單層復(fù)合薄膜相比，三層復(fù)合薄膜具有更低的介電常數(shù)和介電損耗。純PI層的存在，使得單位體積內(nèi)的納米Al2O3顆粒含量降低，導(dǎo)致納米Al2O3顆粒與PI基體間的界面數(shù)量有所減少，從而降低了三層復(fù)合薄膜的介電常數(shù);PI/Al2O3復(fù)合薄膜的擊穿場(chǎng)強(qiáng)隨著納米Al2O3含量的增加呈現(xiàn)出先升高再降低的變化趨勢(shì)。在相同Al2O3含量下，PI/Al2O3三層復(fù)合薄膜的擊穿場(chǎng)強(qiáng)明顯高

6、于單層復(fù)合薄膜，三層結(jié)構(gòu)可以起到分配電場(chǎng)強(qiáng)度的作用。
　　對(duì)復(fù)合薄膜的空間電荷特性及陷阱特性進(jìn)行了研究?？臻g電荷測(cè)試結(jié)果表明納米AhO3顆粒的加入能夠有效地抑制復(fù)合薄膜內(nèi)部空間電荷的注入，復(fù)合薄膜中空間電荷量明顯低于純PI薄膜;PI/Al2O3三層復(fù)合薄膜中層間界面存在較明顯的空間電荷積累，形成了兩處空間電荷包。熱激電流測(cè)試結(jié)果顯示，與純PI薄膜相比，復(fù)合薄膜的電流吸收峰向高溫方向移動(dòng)，且吸收峰值較高，這說(shuō)明復(fù)合薄膜內(nèi)部產(chǎn)生了更深

7、的陷阱，且陷阱密度更大。光激放電測(cè)試結(jié)果表明，納米Al2O3粒子的加入可以提高薄膜內(nèi)部的陷阱密度，且隨著納米Al2O3含量的增加，陷阱密度逐漸增大;Al2O3含量為16wt％的三層復(fù)合薄膜比單層復(fù)合薄膜具有更大的陷阱密度。由此可見(jiàn)，三層復(fù)合薄膜中的層間界面結(jié)構(gòu)可以引入更多的陷阱密度，從而對(duì)電場(chǎng)注入的空間電荷存在一定的調(diào)控作用。
　　在此基礎(chǔ)上，本論文進(jìn)一步測(cè)試了單層及三層復(fù)合薄膜的耐電暈性能，并利用SEM對(duì)復(fù)合薄膜電暈擊穿孔及表面

8、形貌變化進(jìn)行表征。測(cè)試結(jié)果表明，納米Al2O3顆粒的加入會(huì)大幅度延長(zhǎng)復(fù)合薄膜的耐電暈時(shí)間，且三層結(jié)構(gòu)復(fù)合薄膜的耐電暈時(shí)間高于單層復(fù)合薄膜。當(dāng)納米Al2O3含量為28wt％時(shí)，PI/Al2O3三層與單層復(fù)合薄膜的耐電暈時(shí)間分別比純PI薄膜提高了113倍和64倍。結(jié)合空間電荷及陷阱特性測(cè)試結(jié)果分析認(rèn)為，PI/Al2O3三層復(fù)合薄膜中的層間界面區(qū)存在大量的陷阱，可以延長(zhǎng)耐電暈時(shí)間;PI/Al2O3三層復(fù)合薄膜中層間界面區(qū)兩側(cè)存在松散層濃度差，