摻雜對LaOF電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)影響的第一性原理研究.pdf

1、進入21世紀(jì)，能源危機和環(huán)境問題已經(jīng)制約了人類的可持續(xù)發(fā)展，如何緩解經(jīng)濟發(fā)展與能源及環(huán)境之間的矛盾成為擺在我們面前亟待解決的問題。當(dāng)前常用能源有煤炭、石油、天然氣等不可再生能源，其燃燒所釋放的有毒氣體如一氧化碳、二氧化硫以及氮氧化合物等對環(huán)境和人類健康造成極大危害，使用氫能可以避免上述的問題，而利用半導(dǎo)體光催化劑在日照下產(chǎn)生氫氣更是一種經(jīng)濟實惠的方法。LaOF具有良好的結(jié)構(gòu)兼容性，很好的物理和化學(xué)穩(wěn)定性，很低的聲子能等特點，是一種潛在的

2、高效光催化劑。半導(dǎo)體的光催化性能，主要取決于半導(dǎo)體的光吸收能力和合適的氧化還原勢，以及抵制光生空穴和光生電子快速復(fù)合的能力，而這些因素跟帶隙有很大的關(guān)系。研究顯示，摻雜是一種可以使帶隙減小，進而使吸收帶邊延伸至可見光區(qū)的有效手段。本文采用第一性原理研究了LaOF摻雜稀土元素、鹵族元素和氧族元素對電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性能的影響，取得了以下幾個研究結(jié)果:
　　(1)研究了Ce，Pr，Nd和Pm等稀土元素摻雜對LaOF電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的影響

3、。發(fā)現(xiàn)摻雜后帶隙減小，并以Ce至Pm摻雜的次序逐漸遞減，同時在主帶隙中出現(xiàn)了4f雜質(zhì)能級;光催化過程中，電子從價帶頂躍遷到4f能級，然后再從4f能級躍遷到導(dǎo)帶底，降低了電子從價帶頂躍遷到導(dǎo)帶底所需要的能量，對材料的光學(xué)性能產(chǎn)生了很大的影響，Nd摻雜產(chǎn)生了兩個4f雜質(zhì)能級，雖然帶隙比Pm摻雜的大，但其光吸收能力比Pm摻雜更好。
　　(2)研究了Cl，Br和I等鹵族元素摻雜對LaOF電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的影響。發(fā)現(xiàn)摻雜后LaOF出現(xiàn)了晶

4、體結(jié)構(gòu)的畸變，I摻雜最明顯，主要原因是I元素在所選的鹵族元素里半徑是最大的;摻雜后LaOF的帶隙減小，但是三個摻雜系統(tǒng)的差別不是很大;從光吸收曲線看出，摻雜后LaOF的光學(xué)性質(zhì)得到了提高，但是3個摻雜系統(tǒng)的差別不是很大。
　　(3)研究了S，Se和Te等鹵族元素摻雜對LaOF電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的影響。發(fā)現(xiàn)摻雜后帶隙減小，并且以S至Te摻雜的次序遞減;LaOF的導(dǎo)帶分裂出La5d軌道，形成了中間能級，該能級可是使電子從價帶頂分步躍遷