包裹型納米貴金屬材料制備與應用.pdf

1、納米貴金屬催化劑，特別是金催化劑，由于存在尺度效應，當其顆粒大小小于5 nm時，將表現(xiàn)出很強的催化活性。但是負載型的貴金屬催化劑由于納米粒子其表面原子占有的體積比非常大，表面原子配位不足具有非常高的表面能，從而使得相鄰的金納米粒子容易團聚，而導致催化劑失活。要維持催化劑的催化活性，可以采用在納米空間上進行物理隔離的方式，將金納米粒子相互間距離拉遠，避免發(fā)生遷移團聚。常用合成材料的方法是將納米貴金屬粒子通過包裹的方式分散在另一種材料內(nèi)部，

2、通過構(gòu)建核殼結(jié)構(gòu)來保護納米貴金屬粒子不發(fā)生團聚。我們選擇了三種核殼結(jié)構(gòu)來比較不同核殼結(jié)構(gòu)的特性，并以一氧化碳催化氧化反應作為探針反應評價催化劑反應性能。
　　本論文第一部分采用微乳液的合成方式，一鍋法合成了一種二氧化硅包裹的金納米粒子材料Au@SiO2，該材料具有均勻的結(jié)構(gòu)，其中金納米粒子顆粒大小為2.3±0.5 nm，二氧化硅殼層半徑為10 nm。該材料用于一氧化碳氧化時，起始反應溫度為230℃。400℃下反應65小時，轉(zhuǎn)化率只

3、有小幅下降，由83.4％降至80.5%，材料穩(wěn)定性優(yōu)良。
　　第二部分以第一部分材料為硬模板，經(jīng)水熱合成后刻蝕除去模板，得到多孔腔二氧化鈰包裹的催化劑Au@HM-CeO2，該催化劑初始催化活性高，通過調(diào)節(jié)金納米粒子的大小，當金納米粒子大小為4 nm時，催化劑穩(wěn)定性優(yōu)異，在250℃反應225小時催化劑活性幾乎保持不變。
　　第三部分采用分子篩作為包裹材料，以巰基硅烷鍵合保護貴金屬，得到原位的包裹，同時利用熱變性水凝膠作為硬模板