氣溶膠輔助合成ZSM-5分子篩.pdf

1、ZSM-5沸石是一種重要的工業(yè)固體酸催化劑。納米ZSM-5沸石具有較高的比表面、較大的孔容，反應(yīng)中擴(kuò)散限制較小，擁有良好的抗積碳失活能力。同時(shí)針對(duì)某些反應(yīng)，改性的納米ZSM-5沸石具有更好的催化性能。采用簡單，低成本，環(huán)境友好的方法進(jìn)行ZSM-5沸石的合成和改性是有一定理論和應(yīng)用價(jià)值的研究方向。
　　本論文采用氣溶膠輔助水熱法合成納米ZSM-5沸石，通過一步法合成磷改性納米ZSM-5沸石，并嘗試用小分子胺作為模版劑降低成本。研究內(nèi)

2、容主要包括以下三個(gè)方面：
　　1.采用四丙基氫氧化銨作為模板劑，氣溶膠輔助法合成納米ZSM-5沸石?？疾炷０鍎┯昧浚Щ瘻囟群凸桎X比等合成條件的影響，研究晶化過程，并與傳統(tǒng)水熱法合成的樣品進(jìn)行對(duì)比。結(jié)果表明，模板劑用量TPAOH/SiO2=0.05，晶化溫度170℃時(shí)，晶化48h獲得了硅鋁比范圍在80≥SiO2/Al2O3≥30的納米ZSM-5沸石團(tuán)聚體；晶化過程遵循液相機(jī)理；樣品存在晶間介孔，鋁分布較好，在1,3,5-三異丙苯裂

3、解反應(yīng)中，表現(xiàn)出良好的催化活性和穩(wěn)定性。
　　2.采用氣溶膠輔助法一步合成磷改性納米ZSM-5沸石。研究了不同磷添加量對(duì)納米ZSM-5沸石的形貌，孔結(jié)構(gòu)，酸性質(zhì)及催化性能的影響。結(jié)果表明，隨著磷添加量的增加，樣品總孔容和介孔孔容逐漸增加，晶粒尺寸變大，形貌由立方變?yōu)楣撞男?。磷主要形成Si-O-P結(jié)構(gòu)和磷酸根基團(tuán)；磷的添加使樣品的強(qiáng)酸強(qiáng)度有所減弱及酸量減少，但弱酸強(qiáng)度不變，酸量有所下降。樣品均在1,3,5-三異丙苯裂解反應(yīng)中表現(xiàn)出良

4、好的催化活性及穩(wěn)定性。
　　3.選用正丁胺為模板劑，氣溶膠輔助法合成ZSM-5沸石，考察水硅比，模板劑用量，晶化溫度和晶化時(shí)間對(duì)合成的影響，確定最優(yōu)合成條件；選用正丁胺，異丙胺，乙胺和二甲胺為模板劑進(jìn)行合成，對(duì)比樣品的性能。結(jié)果表明，最優(yōu)合成條件是H2O/SiO2=1.6，nBA/SiO2=0.15，晶化溫度170℃，動(dòng)態(tài)晶化（30 r/min）晶化72h；選用小分子胺進(jìn)行合成，能獲得結(jié)晶較好的堆積致密的純相大晶粒ZSM-5沸石團(tuán)