改性ZSM-5分子篩上的選擇性甲苯歧化.pdf

1、復旦大學碩士學位論文改性ZSM-5分子篩上的選擇性甲苯歧化姓名：王輝申請學位級別：碩士專業(yè)：物理化學指導教師：高滋2000.5.1摘要 復旦大學學位論文硅油改性后出現(xiàn)了催化劑活性隨M o 量增加先上升后下降的趨勢，同時選擇性維持較高水平。如M o 含量為1 ．5 ％的Z M o ( 1 ．5 ) D 2 催化劑，甲苯歧化反應的對二甲苯選擇性可高達8 4 ．9 ％，甲苯轉化率仍有2 1 ．7 ％。3 、從X P S 圖譜解析可見，6 價M

2、 o 對反應活性無促進作用，在反應條件下被部分還原為2 、4 、5 價，還原M o 物種同酸中心的協(xié)同作用使催化劑的歧化活性得到增強。4 、從N H ，T P D 和2 7 A IM A S N M R 譜分析表明，水蒸氣處理能調變分子篩表面酸性和孔道結構。經(jīng)過低溫水蒸汽處理以后，分子篩的孔道得以疏通，Z S M ．5 催化劑的活性得到了很大的提高，達9 ％。高溫水蒸汽處理使分子篩骨架大量脫鋁，并堆積于孔道內，使擴散阻力增大，催化劑活性

3、位減少，導致催化劑活性降低，對位選擇性提高。三、原位處理方法的研究1 、原位處理能使催化劑在反應過程中對位選擇性不斷得到提高，相比異位方法具有可連續(xù)調變的特性。2 、原料中含有的硅油改性劑濃度( 1 - - 4 w t ％) 越高，催化劑的對位選擇性上升越快，但活性下降也較快。3 、分子尺寸較大的多苯基取代的硅油改性劑具有較好的改性效果。經(jīng)1 8 0小時反應達到穩(wěn)定后，甲苯轉化率為2 4 ．6 ％，對二甲苯選擇性高達8 8 ％。4 、其