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文檔簡介
1、迄今為止,在半導(dǎo)體材料中,TiO<,2>被公認(rèn)為是最好的光催化材料。作為光催化劑,納米TiO<,2>具有安全、無毒副作用、性能穩(wěn)定、成本低廉、無二次污染等優(yōu)點。但目前在其實用化過程中仍然面臨許多問題:如納米TiO<,2>在可見光下的活性不夠高、粉末直接使用時難以回收、催化劑容易中毒等。 現(xiàn)有的研究工作大多集中在提高光催化劑的活性方面,如通過改進制備方法、對納米TiO<,2>進行摻雜和表面改性等來提高其活性;而關(guān)于催化過程的動力學(xué)
2、機理研究、催化劑使用壽命和再生方法的研究以及使用環(huán)境中離子對其光催化活性影響的研究卻很少。因此系統(tǒng)而深入地研究催化過程的動力學(xué)機理以及催化劑使用壽命等具有深遠的現(xiàn)實意義,它將為納米TiO<,2>的廣泛應(yīng)用提供理論依據(jù)。論文的主要研究工作和結(jié)論如下: 1.以自制的表面活性劑為分散劑,以廉價易得的工業(yè)偏鈦酸為原料,經(jīng)酸溶、水解制備納米正鈦酸前驅(qū)體,再經(jīng)煅燒后制備納米TiO<,2>粉體,深入研究了煅燒溫度和煅燒時間對納米TiO<,2>
3、的晶體結(jié)構(gòu)、粒度以及催化活性的影響。 2.針對目前缺乏統(tǒng)一的光催化活性評價標(biāo)準(zhǔn)和評價方法,提出了評價光催化劑應(yīng)用性能的一個重要的量化指標(biāo)──本征光催化速率的新概念,并利用該指標(biāo)對幾種光催化劑的性能進行了比較;實驗證實,該指標(biāo)能綜合反應(yīng)光催化劑活性的大小,并用于指導(dǎo)光催化劑的研究和生產(chǎn)。 3.分析了催化過程的擴散、吸附和表面催化反應(yīng)等步驟的動力學(xué)機理,給出了一些重要的過程參數(shù)和方程式,如顆粒吸附速率方程,吸附常數(shù),光催化反
4、應(yīng)的的速率方程以及光催化速率常數(shù)等。 研究首次表明:(1)光催化反應(yīng)的動力學(xué)過程由于需要光的參與,因而與傳統(tǒng)的工業(yè)催化有著本質(zhì)的不同,無法完全用Langmuir—Hinshelwood動力學(xué)方程進行描述。 (2)對低于臨界濃度的甲基橙溶液,光催化速率與濃度的關(guān)系為:v=1.14×10<'-2>C<'0.87>(mg/min·g TiO<,2>); (3)對高于臨界濃度申基橙溶液,本征光催化速率為常數(shù),實驗條件下測
5、得的本征光催化速率為0.02mg甲基橙/min·g TiO<,2>。 4.本研究在催化劑的中毒方面進行了詳盡的光催化測試,首次給出了評價光催化劑性能另一個指標(biāo)──使用壽命的定義,這在目前國內(nèi)外的文獻中,未見類似的報道。 5.研究還首次定量給出,每克納米TiO<,2>光催化劑在中毒前對溶液中甲基橙的總降解量僅僅50mg左右。該數(shù)據(jù)表明納米TiO<,2>光催化劑的催化能力是極其有限的,按照其目前的催化能力還難以用于工廠高濃度
6、廢水、廢氣的處理,僅能用于飲用水的深度凈化,和室內(nèi)空氣的凈化。 6.首次研究了水中幾種典型的陰離子和陽離子對光催化劑催化降解甲基橙的影響,研究表明各種離子的存在均會不同程度地降低催化劑的活性。 7.系統(tǒng)地研究了硅藻土基多孔陶瓷制備以及納米TiO<,2>和附載的工藝,制得了顯氣孔率達60~70%的多孔陶瓷載體。并采用溶膠凝膠法與粉體直接附載法制備了納米TiO<,2>附載薄膜,附載基片和顆粒均表現(xiàn)出了一定的光降解效果。
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