與不同氧化物復(fù)合的La0.8Ca0.2FeO3鈣鈦礦用于低濃度甲烷的催化燃燒.pdf

1、甲烷催化燃燒是一種高效率、低污染的能源利用和廢氣處理技術(shù)。LaFeO3鈣鈦礦(Perovskite)對甲烷催化燃燒的活性和穩(wěn)定性中等,但價(jià)格便宜。本文以Ca摻雜的LaFeO3為研究對象,考察引入不同載體后,對活性和穩(wěn)定性的影響。制備了一系列鈣鈦礦催化劑粉末,在程序升溫反應(yīng)儀中用低濃度甲烷(1vol.％)對催化劑粉末進(jìn)行考評,并用XRD、SEM、BET、H2-TPR對樣品進(jìn)行表征。
　　先用共沉淀法制備了La1-xCaxFeO3(x

2、=0、0.1、0.2、0.3、0.4)鈣鈦礦本體催化劑,考察Ca摻雜量的影響。證實(shí)當(dāng)x=0.1~0.3時(shí),催化活性相差不大,而x=0.2時(shí)活性最好。用共沉淀法、溶膠凝膠法和溶液燃燒合成法制得單一鈣鈦礦晶型的La0.8Ca0.2FeO3(簡稱La8Ca2)催化劑。其中共沉淀法制備的催化劑比表面積最大,活性最好;同時(shí)發(fā)現(xiàn)用乙醇洗滌濾餅,可提高催化劑的比表面積和活性。
　　分別考察了YSZ(釔穩(wěn)定氧化鋯)、GDC(鈰釓固溶體)和MgO作

3、為催化劑載體與La8Ca2的相互作用和影響。用沉積-沉淀法制備了La8Ca2/nYSZ、La8Ca2/nGDC和La8Ca2/nMgO(n為載體與La8Ca2的摩爾量之比)系列復(fù)合催化劑,考察了YSZ中Y的摻雜量、GDC中Gd的摻雜量、載體含量和焙燒溫度對催化劑的影響。研究發(fā)現(xiàn),對于La8Ca2/nYSZ,當(dāng)Y的摻雜量為7mol.%,n=7時(shí),活性最佳;對于La8Ca2/nGDC,當(dāng)Gd的摻雜量為15mol.%,n=6時(shí),活性最佳;La

4、8Ca2/4MgO的活性最佳。
　　La8Ca2本體有較高的比表面積和活性,但在900℃以上焙燒,因燒結(jié)導(dǎo)致活性變?yōu)樽畈?。YSZ、GDC和MgO三種載體均能減少比表面積的損失,保持高溫活性,但作用機(jī)理不同。YSZ和GDC因含氧空位有助催化功能,且與La8Ca2有相互作用,能成倍提高催化活性。三種載體中,MgO抗燒結(jié)能力最強(qiáng),YSZ熱穩(wěn)定性最差。經(jīng)900℃焙燒, La8Ca2/7YSZ有游離 Fe2O3存在,其活性最好。La8Ca2