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文檔簡介
1、具有特定光致發(fā)光性質(zhì)的配位化合物的設(shè)計與合成是現(xiàn)代配位化學(xué)研究的一個熱點和重要內(nèi)容。配合物的性質(zhì)由其結(jié)構(gòu)決定,而配合物的結(jié)構(gòu)不僅與配體的配位特點、金屬原子的配位構(gòu)型有關(guān),也與反應(yīng)條件有密切聯(lián)系。
在本課題組吡唑體系的研究基礎(chǔ)上,本文設(shè)計和合成了一系列由芐基連接的雙吡唑橋聯(lián)型半剛性配體。其吡唑環(huán)的3 位和5 位帶不同推拉電子效應(yīng)和不同位阻的取代基,同時通過改變吡唑在芐基中的位置來改變配體的配位方向(從角型到線型)。在不同反應(yīng)
2、條件下用含不同陰離子的銅鹽與配體反應(yīng),成功地合成了一系列從零維到三維,從非穿插到二重穿插、四重穿插、五重穿插的超分子配位聚合物和寡聚的籠狀配位化合物,并且對這一系列配合物的發(fā)光機(jī)理進(jìn)行了實驗和理論上的詮釋。本論文研究成功地實現(xiàn)了從配體的設(shè)計,到配合物的合成,再到配合物光致發(fā)光性質(zhì)詮釋的一條完整思路。
第1 章主要介紹了與本文緊密聯(lián)系的關(guān)于配位化合物的三個方面:自組裝構(gòu)筑配位化合物的合成方法;自組裝構(gòu)筑棱柱配位化合物合成策略
3、;配合物的光致發(fā)光研究在理論和實驗上取得的一些進(jìn)展。同時回顧和總結(jié)了目前國內(nèi)外吡唑體系有關(guān)配合物的研究工作,并闡述了本論文的設(shè)計思路和研究目的。
第2 章的工作主要是合成了本文所用到的幾種含不同推拉電子效應(yīng)和不同位阻的取代基的橋聯(lián)型雙吡唑配體:1,3-二(3,5-二甲基吡唑)芐苯(L1)、1,3-二(3,5-二苯基吡唑)
芐苯(L2)、1,4-二(3,5-二甲基吡唑)芐苯(L3)、1,4-二(3-甲基,5-苯
4、基吡唑)芐苯(L4),并對它們的紅外光譜和晶體結(jié)構(gòu)做了表征。
第3 章的工作主要是用角型配體L1和L2,在水(溶劑)熱的條件下與銅鹽反應(yīng),通過配體上取代基的位阻不同成功地合成了寡聚的三棱柱狀配合物1 [Cu6(L1)3]和四核銅簇配合物2 [Cu4(L2)2]。在這兩個配合物中,配體L1與中心原子Cu(I)都采用線型配位模式。
配合物1 是首例在吡唑體系中用d10 過渡金屬得到接近近紅外發(fā)光現(xiàn)象。對配合物1的
5、光致發(fā)光性質(zhì)從實驗和理論計算兩個方面進(jìn)行了系統(tǒng)研究,詮釋了從配體的設(shè)計,到預(yù)期配合物的合成,再到由結(jié)構(gòu)決定其性質(zhì)的系統(tǒng)研究框架。
第4 章的工作主要是用線型配體L3和L4,在水(溶劑)熱的條件下合成了一系列以碘化亞銅簇為二級結(jié)構(gòu)建筑單元的配位聚合物3 [(CuI)2(L3)]n,4 [(CuI)2(L4)]n和5[(CuI)8(L4)3]n。這三個配合物是用配體L3和L4與CuI 在不同的條件下反應(yīng)分別得到,配合物3和4
6、是通過橋聯(lián)吡唑配體中的N 原子與Cu4I4 單元連接形成的五重穿插配位聚合物,配合物5 是通過橋聯(lián)吡唑配體中的N 原子與Cu8I8 單元連接形成的四重穿插配位聚合物。
吡唑3 位和5 位上取代基位阻和推拉電子效應(yīng)的不同導(dǎo)致了配合物3和4的發(fā)光性質(zhì)不同,而配合物4和5中的二級結(jié)構(gòu)建筑單元的不同導(dǎo)致其發(fā)光性質(zhì)不同。本章為基于碘化亞銅簇配位聚合物的光致發(fā)光性質(zhì)的研究提供了一些思路。
第5 章的工作主要是用線型配體L
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