Cr1-2@Ga12N12和Mn1-2@Zn12Te12團簇的結(jié)構(gòu)和磁性理論研究.pdf

1、由于稀磁半導體（Diluted magnetic semiconductors, DMS）[1]材料具有寬帶隙、磁性、光電學性質(zhì)、半導體等特性，在自旋電子學領(lǐng)域表現(xiàn)出了非常廣闊的應(yīng)用前景。因此，無論從基礎(chǔ)科學研究，還是應(yīng)用角度講，磁性半導體材料都是一個值得深入研究的課題。
　　近年來，實驗和理論科學者進行了大量有意義的探索。GaN(室溫下為3.4 eV）、ZnTe(室溫下為2.26 eV）均是一種經(jīng)典的寬帶隙半導體材料，實驗上已經(jīng)

2、制備出了過渡金屬摻雜 GaN、ZnTe的稀磁半導體材料，表現(xiàn)出室溫的鐵磁性特性。但是獲得室溫的鐵磁性的磁性機制仍需做進一步的理論研究，以揭示其磁性的物理起源，促進過渡金屬摻雜GaN、ZnTe的稀磁半導體材料在自旋電子學領(lǐng)域的應(yīng)用研究。
　　鑒于以上研究背景，過渡金屬摻雜GaN和ZnTe的磁性理論研究工作主要集中在體材料和納米線方面。團簇作為連接小分子物質(zhì)和體材料的重要橋梁，且由于尺寸和量子效應(yīng)，表現(xiàn)出一些奇異的物理化學性質(zhì)，過渡金

3、屬摻雜純半導體團簇也受到了廣泛關(guān)注。鑒于Ga12N12和Zn12Te12團簇特殊的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，我們選擇對Cr摻雜Ga12N12團簇和Mn摻雜Zn12Te12團簇進行系統(tǒng)研究，探究Cr摻雜Ga12N12團簇以及Mn摻雜Zn12Te12團簇的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)和磁性，以揭示團簇磁性的產(chǎn)生機制，從而更好地促進過渡金屬摻雜Ga12N12、Zn12Te12團簇在自旋電子學中的應(yīng)用。本論文的主要研究內(nèi)容及結(jié)論如下：
　　1、Cr摻雜Ga12N12團簇的結(jié)

4、構(gòu)、電子和磁性質(zhì)的理論研究
　　基于第一性原理密度泛函理論中的廣義梯度近似（DFT-GGA）對Ga12N12團簇摻雜一個或兩個摻雜團簇的結(jié)構(gòu)、電子和磁性質(zhì)進行系統(tǒng)研究。我們在取代、內(nèi)嵌、加成三種不同摻雜方式的基礎(chǔ)上考慮了盡可能多的摻雜結(jié)構(gòu)。對于單摻雜團簇來說，加成摻雜團簇是最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，而且團簇總磁矩4μB。對于雙摻雜團簇而言，同樣最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)也是加成摻雜團簇。當Cr–Cr鍵長大于約5?時，團簇鐵磁態(tài)與反鐵磁態(tài)為簡并態(tài)。此外，在決定兩

5、個Cr原子之間的磁性耦合上，直接的Cr–Cr反鐵磁性耦合比兩個Cr原子和鄰近N原子之間通過p-d雜化產(chǎn)生的鐵磁性耦合更占主導作用，結(jié)果導致雙摻雜團簇趨于形成反鐵磁態(tài)。內(nèi)嵌雙摻雜團簇的局域值最小，由于Cr–Cr強的相互作用致使Cr原子的局域磁矩降低為2μB。
　　2、Mn摻雜Zn12Te12團簇的結(jié)構(gòu)、電子和磁性質(zhì)的理論研究
　　基于密度泛函理論對Mn原子單摻雜和雙摻雜Zn12Te12團簇的結(jié)構(gòu)、電子和磁性質(zhì)進行了系統(tǒng)的研究。

6、根據(jù)取代、加成、內(nèi)嵌三種不同摻雜模型，我們考慮了盡可能多的摻雜結(jié)構(gòu)。在單摻雜團簇中取代摻雜團簇為最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，團簇總磁矩為5μB。對于雙摻雜團簇最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)為內(nèi)嵌摻雜團簇的鐵磁態(tài)結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果表明，團簇的總磁矩主要來源于Mn-3d態(tài)的貢獻，Mn-4s和 Mn-4p態(tài)對磁矩也做出了少量貢獻。由于軌道雜化，與Mn原子相鄰的Zn和Te原子也產(chǎn)生了少量的磁矩。另外，對于加成和取代雙摻雜團簇來說，Mn－Mn直接的反鐵磁耦合作用強于兩個Mn原子通過和T