NaZn-,13-型La（Fe，Co，Si）-,13-B-,y-系列化合物的磁性和磁熱效應(yīng).pdf

1、NaZn13型立方結(jié)構(gòu)的La(Fe,Si)13系列化合物由于具有大磁熱效應(yīng)，且價格低廉、環(huán)境友好，有望成為優(yōu)良磁制冷材料。本文通過添加間隙原子B以及Fe位原子替代等方法系統(tǒng)地研究了La(Fe,Co,Si)13By系列化合物的磁性和磁熱效應(yīng)。以廉價、低純度原材料，使用熔煉法制備了LaFe13-xSixBy(X=1.5和1.6；y=0，0.1，0.2，0.3，0.4和0.5)，LaFe11.9-xCoxSi1.1B0.2(x=0.7，0.8

2、和0.9)，LaFe10.1Co0.9Si2Bx(x=0，0.1和0.2)和La1.2Fe13Fe13-xSix(x=1.1，1.2，1.3，1.4，1.5，1.6，1.8和2.0)等系列化合物，利用X-射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)成份分析和磁性測量等手段分別研究了化合物的結(jié)構(gòu)、磁性和磁熱效應(yīng)。研究結(jié)果表明： Lafe13-xSixBy(x=1.5和1.6.y=0，0.1，0.2，0.3，0.4和0.5)系列化合

3、物，通過添加少量的B明顯地縮短了退火時間。晶格常數(shù)隨著B含量的增加而逐漸增大。居里溫度隨著B的增加分別從183K(x=1.5，y=0)升高到186 K(x=1.5，y=0.5)和從186 K(x=1.6，y=0)升高到192K(x=1.6，y=0.5)。該系列化合物的熱滯很小，B的添加對其熱滯幾乎沒有影響。在外加磁場變化為0-1.5 T時，等溫磁熵變的最大值分別從20.0 J/kgK(x=1.5，y=0)逐漸下降到10.7 J/kgK(

4、x=1.5，y=0.5)和19.1 J/kgK(x=1.6，y=0)逐漸下降到7.1 J/kgK(x=1.6，y=0.5)。這兩個系列化合物B含量較低時，在居里溫度(TC)以上存在比較明顯的場致變磁轉(zhuǎn)變特性。隨著B含量增加到0.5時，場致變磁轉(zhuǎn)變特性明顯減弱。 變溫XRD分析得出LaFe11Co0.9Si1.1B0.2化合物，在居里溫度附近出現(xiàn)晶格負膨脹現(xiàn)象。通過改變Co的含量可有效地調(diào)節(jié)LaFe11Co0.9Si1.1B0.2

5、(x=0.7，0.8和0.9)系列化合物的居里溫度，使其均在室溫附近。同時發(fā)現(xiàn)該系列化合物具有很大的磁熵變，在0-2 T和0-5 T下分別為：9.7和17.3、8.1和14.9、7.5和14.8 J/kgK，均達到金屬Gd(-△SM=4.5 J/kgK(2T)和-△SM=9.8 J/kgK(5 T))的兩倍左右，并且相對制冷能力(RCP)與金屬Gd接近。 通過XRD和磁性測量分析發(fā)現(xiàn)LaFe10.1Co0.9Si2Bx(x=0，

6、0.1和0.2)系列化合物。當x=0時，退火對其晶格常數(shù)和居里溫度的影響都不大；而x=0.1和0.2兩個化合物經(jīng)長時間退火后晶格常數(shù)增大、居里溫度升高。但退火和未退火所有化合物的晶格常數(shù)和居里溫度都隨B的增加而增加。在外場變化△B=1.5 T時，該系列化合物的最大磁熵變分別為：1.9、1.9和2.4 J/kgK。 我們首次發(fā)現(xiàn)通過添加過量的稀土元素La，使La1.2Fe13-xSix系列化合物更容易形成立方NaZn13型晶體結(jié)構(gòu)