8-羥基喹啉類金屬配合物結(jié)構(gòu)特性與催化氧化性能.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、8-羥基喹啉及其衍生物是一種常用的有機(jī)沉淀劑、萃取劑、熒光試劑,而且容易制備,因此在分析、無機(jī)和有機(jī)化學(xué)領(lǐng)域都有著非常廣泛的應(yīng)用。然而,8-羥基喹啉金屬配合物在催化方面的應(yīng)用卻很少被報(bào)導(dǎo),可能是由于人們通常認(rèn)為8-羥基喹啉金屬配合物有著很穩(wěn)定的結(jié)構(gòu),用作催化劑時(shí)不易被活化。我們從結(jié)構(gòu)影響性質(zhì)的觀點(diǎn)出發(fā),設(shè)計(jì)了一些具有畸變結(jié)構(gòu)的六齒配位的8-羥基喹啉金屬配合物作催化劑,并研究了它們?cè)诖呋p氧水氧化環(huán)己烷、苯及醇的效果。結(jié)果發(fā)現(xiàn),具有畸變六

2、齒配位結(jié)構(gòu)的催化劑比對(duì)稱六齒配位結(jié)構(gòu)的催化劑在催化這些氧化反應(yīng)時(shí)表現(xiàn)出更高的活性。也充分說明了,可以通過改變催化劑結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性來調(diào)節(jié)催化劑的催化活性。在此方面,我們具體做了如下工作: (1)我們合成了幾種具六齒配位的8.羥基喹啉鐵配合物,并考察了這些新型配合物在催化雙氧水氧化環(huán)己烷中的催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,配體的鹵素取代基可以增強(qiáng)催化劑抗氧化降解能力,同時(shí)也能提高催化劑催化活性。但由于二鹵代的催化劑具有穩(wěn)定的六齒配位結(jié)構(gòu),造成

3、催化反應(yīng)速度慢:而通過設(shè)計(jì)合成了具有混合配體配位的催化劑[(Cl2Q)2(ClQ)FeⅢ]能夠明顯加快反應(yīng)速度,提高催化活性。(2)我們進(jìn)一步考察了這些六齒配位的8-羥基喹啉鐵配合物在催化雙氧水羥基化苯制苯酚時(shí)的催化活性。結(jié)果顯示,在用水-乙腈作溶劑時(shí),采用混合配體配位催化劑[(Cl2Q)(ClQ)2FenⅢ]比單一配體配位的催化劑具有更好的催化效果。結(jié)合催化雙氧水氧化環(huán)己烷的結(jié)果,我們推測,混合配體配位催化劑應(yīng)該具有一定的畸變結(jié)構(gòu),因

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