2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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1、目前,日益嚴(yán)重的全球能源短缺和環(huán)境污染問題已經(jīng)受到國(guó)際社會(huì)和各國(guó)政府的高度關(guān)注。作為最大的發(fā)展中國(guó)家,中國(guó)面臨著前所未有的能源與環(huán)境雙重考驗(yàn)。高效催化劑的發(fā)展是解決能源與環(huán)境問題的有效途徑。但是,目前廣泛使用的催化劑還有很大的改進(jìn)空間。單原子催化劑作為一種新型催化劑,由于其特殊的電子結(jié)構(gòu)和幾何結(jié)構(gòu),在小分子活化轉(zhuǎn)化、有機(jī)催化、電催化等系列重要催化反應(yīng)中展現(xiàn)出優(yōu)異的活性、選擇性和穩(wěn)定性。單原子催化劑的催化應(yīng)用以及機(jī)理研究已經(jīng)成為國(guó)際催化學(xué)

2、界的研究熱點(diǎn)和前沿。本論文旨在發(fā)展快速、便捷、大規(guī)模的單原子催化劑合成方法,將單原子催化的概念擴(kuò)展到生物酶和傳統(tǒng)催化劑改性領(lǐng)域,同時(shí)將單原子催化劑應(yīng)用到具有重大經(jīng)濟(jì)效益的反應(yīng)中,并從原子分子層面深入研究催化機(jī)理,凝練出控制催化性能的關(guān)鍵因素,指導(dǎo)開發(fā)高效、廉價(jià)的新型催化體系。本論文具體包括以下幾個(gè)不同體系:
  1.將單原子催化的概念括展到生物酶催化體系,構(gòu)造CaHPO4/淀粉酶復(fù)合納米生物催化體系。由于淀粉酶具有別構(gòu)效應(yīng),Ca2

3、+被認(rèn)為是催化體系中的活性控制中心。總共三種形貌的CaHPO4/淀粉酶納米生物催化體系被合成,包括納米花、納米片和平行六面體結(jié)構(gòu)。催化測(cè)試顯示淀粉酶的生物活性受到納米結(jié)構(gòu)形貌和別構(gòu)效應(yīng)的雙重影響。
  2.成功構(gòu)造了負(fù)載在CoO襯底材料上的Rh單原子催化劑材料(Rh1/CoO)。將Rh1/CoO應(yīng)用于氫甲?;磻?yīng),相對(duì)于Rh納米團(tuán)簇和顆粒催化劑,發(fā)現(xiàn)Rh1/CoO具有更高的催化活性和對(duì)直鏈產(chǎn)物的選擇性。進(jìn)一步的原位譜學(xué)和理論計(jì)算共

4、同表明,在CO和H2氛圍下,可以誘導(dǎo)Rh單原子的結(jié)構(gòu)再構(gòu),從而增強(qiáng)Rh單原子對(duì)烯烴的吸附。通過Rh單原子特殊的構(gòu)型和配位效應(yīng),可以有效選擇性生成直鏈產(chǎn)物。
  3.成功構(gòu)造了負(fù)載在VO2襯底材料上的Rh單原子催化劑材料(Rh1/VO2)。VO2是一種特殊的金屬-絕緣體相變材料。在氨硼烷水解反應(yīng)中,Rh1/VO2的表觀活化能隨著溫度的改變而改變。進(jìn)一步的研究表明,活化能的改變同Rh單原子的最高占據(jù)態(tài)緊密相關(guān),而Rh單原子的最高占據(jù)態(tài)

5、是由VO2的物相所決定的?;趯?duì)氨硼烷水解反應(yīng)機(jī)理的理解,我們進(jìn)而設(shè)計(jì)并構(gòu)造了非貴金屬單原子催化劑,在氨硼烷水解反應(yīng)中也展現(xiàn)出較高的活性。
  4.將單原子催化概念括展到非金屬元素中心和傳統(tǒng)催化劑改性,構(gòu)造適用于CO2加氫的高效Co4N納米片催化劑。Co4N納米片催化劑是通過Co納米片在NH3氛圍下高溫氨化處理得到的。相對(duì)于Co納米片,Co4N納米片的催化性能有了一個(gè)量級(jí)以上的提升。后續(xù)的原位譜學(xué)表明,Co4NHx是催化過程中真正

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