三氧化硫體系中甲烷部分氧化的研究.pdf

1、甲烷部分氧化反應是天然氣直接轉(zhuǎn)化制備高附加值化工原料的重要途徑，它對于天然氣資源的綜合利用具有重要意義。 甲烷部分氧化反應的研究中催化劑的開發(fā)是該研究的關(guān)鍵，迄今為止，最具工業(yè)化前景的是以碘為催化劑在發(fā)煙硫酸體系中的甲烷液相部分氧化反應。但是在工業(yè)放大中存在高溫下發(fā)煙硫酸溶劑對設備腐蝕、發(fā)煙硫酸和催化劑循環(huán)使用以及產(chǎn)物分離等問題。 因此，本論文提出以SO3體系來代替發(fā)煙硫酸體系，首先在SO3液相體系中對碘催化劑、過渡金屬

2、催化劑進行了考察，并使用過氧化物進行了甲烷的自由基反應，同時還考察了使用各種催化劑時不同工藝條件對甲烷部分氧化反應的影響，隨后進行了甲烷氣固相催化氧化的實驗，最后針對各類反應的機理做了驗證試驗，并對反應機理進行了探討。 在催化劑開發(fā)中，篩選出了相應的I2、V2O5催化劑等，制備了V2O5/Al2O3催化劑和含釩雜多酸系列催化劑，并對制得的V2O5/Al2O3催化劑進行了比表面積、孔容孔徑及TG的表征，分析了催化劑的組成及結(jié)構(gòu)等。