三氧化硫體系中甲烷部分氧化的研究.pdf

1、甲烷部分氧化反應(yīng)是天然氣直接轉(zhuǎn)化制備高附加值化工原料的重要途徑，它對(duì)于天然氣資源的綜合利用具有重要意義。 甲烷部分氧化反應(yīng)的研究中催化劑的開發(fā)是該研究的關(guān)鍵，迄今為止，最具工業(yè)化前景的是以碘為催化劑在發(fā)煙硫酸體系中的甲烷液相部分氧化反應(yīng)。但是在工業(yè)放大中存在高溫下發(fā)煙硫酸溶劑對(duì)設(shè)備腐蝕、發(fā)煙硫酸和催化劑循環(huán)使用以及產(chǎn)物分離等問題。 因此，本論文提出以SO3體系來代替發(fā)煙硫酸體系，首先在SO3液相體系中對(duì)碘催化劑、過渡金屬

2、催化劑進(jìn)行了考察，并使用過氧化物進(jìn)行了甲烷的自由基反應(yīng)，同時(shí)還考察了使用各種催化劑時(shí)不同工藝條件對(duì)甲烷部分氧化反應(yīng)的影響，隨后進(jìn)行了甲烷氣固相催化氧化的實(shí)驗(yàn)，最后針對(duì)各類反應(yīng)的機(jī)理做了驗(yàn)證試驗(yàn)，并對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了探討。 在催化劑開發(fā)中，篩選出了相應(yīng)的I2、V2O5催化劑等，制備了V2O5/Al2O3催化劑和含釩雜多酸系列催化劑，并對(duì)制得的V2O5/Al2O3催化劑進(jìn)行了比表面積、孔容孔徑及TG的表征，分析了催化劑的組成及結(jié)構(gòu)等。