微納體系的電磁輸運(yùn)研究.pdf

1、在本論文中，應(yīng)用無規(guī)網(wǎng)絡(luò)模型和非平衡格林函數(shù)的第一性原理方法研究微納體系的電磁輸運(yùn)性質(zhì)：探討了微納體系的尺寸對(duì)電磁輸運(yùn)的影響；理論上研究設(shè)計(jì)輸運(yùn)通道微結(jié)構(gòu)構(gòu)型以增強(qiáng)磁電阻的可能性；詳細(xì)研究了一維多層磁性分子的自旋輸運(yùn)，分析了分子末端基團(tuán)和磁性電極的接觸效應(yīng)以及分子尺寸對(duì)自旋過濾效應(yīng)的作用和調(diào)控等。主要工作如下： 本文將無規(guī)熔絲網(wǎng)路模型引入錳氧化物微納樣品電輸運(yùn)過程的研究，很好地解釋了這類空間受限體系展現(xiàn)的多步負(fù)微分電阻效應(yīng)。應(yīng)用

2、熔絲被自身焦耳熱熔斷的過程來模擬弱鏈接的破壞過程。當(dāng)電阻網(wǎng)絡(luò)的無序度較強(qiáng)時(shí)，由于電導(dǎo)的寬分布導(dǎo)致電流向電導(dǎo)較大的部分匯集，形成類似逾滲閾值附近的輸運(yùn)通道結(jié)構(gòu)。一般的電阻網(wǎng)絡(luò)的Kirchhoff迭代模擬會(huì)出現(xiàn)臨界變緩（critical slowing down CSD）現(xiàn)象，導(dǎo)致計(jì)算困難。本文借鑒了專用于解決二元電阻網(wǎng)絡(luò)逾滲行為的算法，通過Hoshen-Kopelman集團(tuán)認(rèn)證算法，先提取寬分布電導(dǎo)網(wǎng)絡(luò)中的跨域基團(tuán)，去掉其中的枝丫懸掛鍵，

3、所得系數(shù)矩陣以row-indexed compact storage進(jìn)行儲(chǔ)存，并采用biconjugated gradient method求解，從而大大提高了運(yùn)算的速度和精度，使有缺陷以及電導(dǎo)寬分布情況下輸運(yùn)網(wǎng)絡(luò)的模擬成為可能。先計(jì)算外加熔斷電壓來探討無序度對(duì)熔斷特性的影響，發(fā)現(xiàn)弱無序的熔絲網(wǎng)絡(luò)對(duì)應(yīng)著雪崩的熔斷過程，而強(qiáng)無序的熔絲網(wǎng)絡(luò)卻對(duì)應(yīng)著逐漸熔斷的過程。其次，在強(qiáng)無序的小網(wǎng)絡(luò)伏安特性中重現(xiàn)了多步負(fù)微分電阻效應(yīng)，并通過電流形貌圖演化

4、過程揭示了焦耳熱導(dǎo)致的逾滲電流路徑的變化過程。最后，還研究了網(wǎng)絡(luò)尺寸對(duì)多步負(fù)微分電阻效應(yīng)的影響，發(fā)現(xiàn)在固定電導(dǎo)無序度時(shí)網(wǎng)絡(luò)尺度增加可以逐漸抹平多步負(fù)微分電阻效應(yīng)。進(jìn)一步，應(yīng)用L/κv（L為網(wǎng)絡(luò)尺寸，κ為電導(dǎo)無序度，v為關(guān)聯(lián)長(zhǎng)度）作為網(wǎng)絡(luò)無序度強(qiáng)弱的判斷依據(jù)，本文發(fā)現(xiàn)多步負(fù)微分電阻總是出現(xiàn)在L/κv<1的強(qiáng)無序區(qū)域。這些表明，此類負(fù)微分電阻效應(yīng)是小尺寸強(qiáng)無序微納體系帶有普遍性的特征。 以分形網(wǎng)絡(luò)為基礎(chǔ)，討論了輸運(yùn)通道微結(jié)構(gòu)對(duì)磁輸運(yùn)

5、過程的影響。通過直接計(jì)算電流法，從二元逾滲網(wǎng)絡(luò)中取出2維和3維的backbone網(wǎng)絡(luò)，利用Koch曲線的迭代過程生成分形網(wǎng)絡(luò)。本文計(jì)算網(wǎng)絡(luò)的整體磁電阻和不同配位數(shù)的格點(diǎn)間鏈接對(duì)體系磁電阻的貢獻(xiàn)，考察了磁電阻分布曲線隨尺寸變化的進(jìn)化過程。計(jì)算結(jié)果表明，即使在較大的體系中，磁輸運(yùn)網(wǎng)絡(luò)的有限尺寸效應(yīng)也是很重要的。目前被普遍采用的準(zhǔn)一維路徑近似與實(shí)際偏離較遠(yuǎn)，因此逾滲通道的微結(jié)構(gòu)對(duì)磁電阻性質(zhì)的影響必須加以考慮。磁輸運(yùn)網(wǎng)絡(luò)中的多鏈接集團(tuán)對(duì)整個(gè)網(wǎng)絡(luò)

6、磁電阻的影響也明顯依賴于輸運(yùn)通道的結(jié)構(gòu)。對(duì)于大尺寸系統(tǒng)，這些效應(yīng)一般可能被平均效應(yīng)掩蓋；對(duì)于小尺寸系統(tǒng)，如微納尺度的磁電阻材料，磁無序?qū)е碌拇烹娮铦q落明顯表現(xiàn)出結(jié)構(gòu)相關(guān)性。對(duì)比了Koch分形網(wǎng)絡(luò)和對(duì)應(yīng)的單鏈接一維串聯(lián)結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)基于Koch曲線的磁輸運(yùn)網(wǎng)絡(luò)中l(wèi)oop的加入所起的作用是兩重的：對(duì)于高代的較大尺寸的體系，loop的加入使得Koch分形的磁電阻概率分布展寬，并使其峰值向低磁電阻方向移動(dòng)：對(duì)于連接數(shù)少于50的低代小尺寸體系，loo

7、p的加入反而抑制了磁電阻在低值區(qū)的分布，使得磁電阻的分布變窄。本文通過對(duì)幾種分形網(wǎng)絡(luò)磁電阻的系統(tǒng)分析，說明了輸運(yùn)通道微結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的重要意義，“好”的輸運(yùn)通道構(gòu)型可以明顯改善磁電阻效應(yīng)。 本文應(yīng)用密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)的第一性原理計(jì)算，研究了分子基團(tuán)和電極的接觸效應(yīng)對(duì)于一維磁性分子器件的自旋過濾的作用。本文選取已經(jīng)合成的具有較高磁性的一維線性分子（CpFeCpV）n（Cp= cyclopentadienyl環(huán)戊二烯基）作為研究

8、對(duì)象，以鎳為電極組成兩電極分子器件模型。首先，計(jì)算了不同末端基團(tuán)頂位吸附的兩電極體系的電子透射譜圖、費(fèi)米面的線性響應(yīng)電導(dǎo)以及自旋過濾效應(yīng)。本文發(fā)現(xiàn)磁性金屬末端基團(tuán)接觸帶來較高的自旋過濾效應(yīng)，不同的末端基團(tuán)還可以獲得不同方向的自旋過濾效應(yīng)。應(yīng)用自旋輸運(yùn)的雙通道模型分析了分子末端基團(tuán)和電極軌道的不同強(qiáng)度的耦合。本文還發(fā)現(xiàn)自旋過濾率和線性響應(yīng)電導(dǎo)都隨著分子長(zhǎng)度的增加而減小。這是由于電子在分子中輸運(yùn)是通過各個(gè)局域態(tài)之間隧穿進(jìn)行的，較長(zhǎng)的分子線中

9、局域態(tài)的無序?qū)е铝俗孕^濾效應(yīng)和分子電導(dǎo)的下降。其次，研究末端基團(tuán)不同吸附位置對(duì)自旋過濾效應(yīng)的影響。以CpFeCpVCpFe分子為例，選取了兩個(gè)能量最穩(wěn)的吸附形式：空位吸附和頂位吸附。通過透射譜，自旋過濾效應(yīng)和分子投射自旋相關(guān)哈密頓軌道（MPSH）等能面圖的分析，本文發(fā)現(xiàn)頂位吸附可以有效提高自旋過濾效應(yīng)，其原因是頂位吸附有利于自旋向上電子的輸運(yùn)。表明改變吸附位置也可以作為調(diào)控分子的自旋輸運(yùn)的另一有效途徑。本文發(fā)現(xiàn)：末端基團(tuán)和吸附位置都可