化學(xué)鏈燃燒數(shù)值模擬與模型改進(jìn).pdf

1、化學(xué)鏈燃燒是一種具有CO2內(nèi)分離特性的新型化石燃料燃燒技術(shù)。是解決當(dāng)前全球氣候變暖問題最有前途的技術(shù)之一?；瘜W(xué)鏈燃燒通過將傳統(tǒng)燃燒方式中的一步燃燒反應(yīng)分解為兩個(gè)獨(dú)立的氧化還原反應(yīng)從而實(shí)現(xiàn)了從傳統(tǒng)CO2分離技術(shù)中的氣體組分分離過程轉(zhuǎn)變?yōu)檩^易實(shí)現(xiàn)的氣固分離過程，這樣的燃燒方式有助于降低燃燒及CO2捕集全過程的?損失，提高能源的利用效率。目前，絕大多數(shù)研究者把串行流化床反應(yīng)器形式作為化學(xué)鏈燃燒的發(fā)展方向。串行流化床反應(yīng)器內(nèi)存在非常復(fù)雜的氣固兩

2、相反應(yīng)流動(dòng)，對(duì)此實(shí)驗(yàn)的方法很難進(jìn)行深入細(xì)致的研究，而且進(jìn)行大型示范臺(tái)架的實(shí)驗(yàn)代價(jià)高昂。數(shù)值計(jì)算能夠在合理的代價(jià)范圍內(nèi)揭示串行流化床內(nèi)反應(yīng)流動(dòng)的細(xì)節(jié)信息，對(duì)于反應(yīng)器的設(shè)計(jì)、運(yùn)行優(yōu)化具有重要意義。
　　基于此，本文首先針對(duì)本課題組設(shè)計(jì)建造的50kWth化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)器進(jìn)行CPFD模擬，發(fā)現(xiàn)基于CPFD計(jì)算的Barracuda軟件對(duì)本課題組發(fā)展的化學(xué)鏈燃燒串行流化床反應(yīng)器中固體循環(huán)量等特性參數(shù)的模擬計(jì)算較為精確；所模擬反應(yīng)器底部主反應(yīng)段

3、氣固流動(dòng)近似呈鼓泡流化狀態(tài)，上部段近似呈氣力輸送狀態(tài)；固體循環(huán)量隨流化氣速和初始總固體床料量的增大而增大，穩(wěn)定運(yùn)行時(shí) FR中的存料量隨初始總固體床料量的增大而增大，隨流化氣速的增大而減小。
　　為了提高模擬計(jì)算的精確性，本文分別從多相流動(dòng)和異相反應(yīng)兩個(gè)角度進(jìn)行了如下模型改進(jìn)工作：
　　首先，在傳統(tǒng)的氣固相間曳力模型中引入固體體積分?jǐn)?shù)梯度的概念以增加考慮快速床內(nèi)形成的以團(tuán)聚體為代表的非均勻結(jié)構(gòu)，由此提出了一種適用于快速流化床C

4、FD模擬的新氣固相間曳力模型實(shí)施方法。通過一個(gè)典型的二維提升管 CFD模擬驗(yàn)證了本方法的適用性。典型的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，例如軸向固體體積分?jǐn)?shù)的S型分布、出口固體質(zhì)量流量在一定范圍內(nèi)不隨床料量的變化而變化、密相區(qū)與稀相區(qū)轉(zhuǎn)變點(diǎn)隨床料量的變化而變化，均在本模型的模擬中得到了較好的重現(xiàn)，顯示新提出的曳力模型在模擬快速流化床反應(yīng)器的過程中優(yōu)于傳統(tǒng)的曳力模型。
　　其次，本文基于熱重實(shí)驗(yàn)測試了赤鐵礦氧載體還原反應(yīng)的反應(yīng)特性，得到了適用的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模

5、型，同時(shí)分析了反應(yīng)器形式(熱重分析儀和批次流化床反應(yīng)器)對(duì)反應(yīng)測試結(jié)果的影響。重點(diǎn)關(guān)注赤鐵礦氧載體還原反應(yīng)的前兩個(gè)階段。熱重實(shí)驗(yàn)中，第一階段還原反應(yīng)受顆粒表面邊界層內(nèi)氣體擴(kuò)散速率的控制，而第二階段反應(yīng)主要受氣固異相化學(xué)反應(yīng)速率的控制。氧載體第二階段還原反應(yīng)的反應(yīng)級(jí)數(shù)為1.5，表觀活化能為110.75 kJ/mol，指前因子為88.55 m4.5mol-1.5s-1。批次流化床實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示：在通常的批次流化床實(shí)驗(yàn)條件下，氧載體還原過程的第